新型納米復合物的制備及其在抗精神病藥物和蛋白質分子識別中的應用.pdf

1、本論文基于修飾電極技術和分子印跡技術對某些抗精神病類藥物和蛋白質的識別檢測進行了較為詳細的探究。論文分兩個部分展開,一部分主要圍繞藥物的電化學識別研究:另一部分主要圍繞蛋白質的分子識別研究。
　　 抗精神病藥物是一類在臨床上有著廣泛應用的藥物,隨著人類對精神疾病的治療,興奮劑檢測和毒品分析等問題的持續(xù)關注,與此息息相關的該類藥物的研究已經引起了科研人員的濃厚興趣。研究該類藥物的分析手段多種多樣,其中電化學方法因其具有簡單、靈敏、

2、響應快、成本低等優(yōu)點,在藥物的分析中發(fā)揮了很大的作用。在此基礎上,我們采用性能優(yōu)良的聚合膜修飾電極,同時利用Pt納米顆粒和碳納米管良好的導電性和優(yōu)異的電催化能力來降低這些藥物的氧化還原過電位,以增強響應信號,提高檢測的靈敏度。并希望能將所建立的分析方法實際推廣到相關毒品分析和興奮劑檢測中,因此該部分論文具有重大的理論和實際意義。
　　 論文的后半部分圍繞分子印跡展開,對抗精神病藥物和乙?；鞍踪|分子識別進行了探討。我們知道,傳統(tǒng)

3、的印跡制備方法所得到的印跡微球粒徑范圍分布大,外形不規(guī)則且產率低而使分子印跡技術的大范圍應用受到約束。所以具有核殼結構的分子印跡微球因其規(guī)則的外形,大的專一性的比表面積,強烈的吸附能力以及可以控制的粒徑而引起了我們的興趣。如果在微球型印跡膜中再包覆有磁響應的無機粒子,然后借助于便利的外部磁場作為分離手段,那么磁性印跡微球就可以發(fā)揮其強大的識別能力,其應用前景不可估量。
　　 論文的具體內容從以下幾章展開:
　　 第一章,

4、明確了該課題的理論和實際意義。對抗精神病藥物和蛋白分子識別的研究背景,化學修飾電極技術以及分子印跡技術進行了簡述,提出采用化學修飾電極通過電化學方法和印跡磁球來研究該類藥物的設想。隨后,著重介紹了擬采用的聚合膜修飾電極、金屬納米顆粒和碳納米管修飾電極。最后,提出了本論文的實驗思路。
　　 第二章,研究了苯腎上腺素在聚氨基苯磺酸修飾玻碳電極上的電化學行為和電極反應機理。研究結果發(fā)現,在pH=5.0的0.05MHac-NaAc緩沖溶

5、液中,苯腎上腺素在該修飾電極上于+0.89V(vs.SCE)左右產生靈敏的陽極峰,基于此峰的定量分析方法被建立起來。在最優(yōu)化條件下,該藥物的陽極峰電流與濃度在1×10-7M～1.5×10-5M范圍內呈線性關系,檢測限為1×10-8M。修飾電極顯示出了許多優(yōu)良的性質,如易再生性、高度的穩(wěn)定性、良好的重現性和選擇性。該方法成功用于藥物制劑中苯腎上腺素含量的測定,通過與國標UV方法相對照,證實該方法是可信賴的。同時,采用電化學方法對該修飾電極

6、進行了表征。
　　 第三章,通過電聚合氨基苯磺酸在碳納米管預沉積的玻碳電極表面,制得了復合膜修飾電極,即poly-ABSA/SWNTs/GCE。SWNTs為聚合膜的固定提供了3D的網狀傳導結構。掃描電鏡和電化學阻抗手段表征了電極表面。實驗結果顯示該復合膜修飾電極對三氟拉嗪TTP的電化學氧化有著很好的電催化活性。TFP可以被有效的富集在電極表面并在電位+0.72V處產生一靈敏的氧化峰。在選定的優(yōu)化條件下,TFP的氧化峰電流和它的濃

7、度在1×10-7M～1.0×10-5M和1×10-5M～1.0×10-4M范圍內呈正比關系,且檢測限為1×10-9M。該法被成功應用到實際樣品的檢測之中,取得了滿意的結果。比較于SWNTs或poly-ABSA分別修飾的玻碳電極,該復合膜修飾電極顯示了更好的電催化活性。
　　 第四章,合成了一種具有3D結構的聚氨基苯磺酸/Pt納米顆粒修飾的玻碳電極,即poly-ABSA/Pt/GCE。研究了氯米帕明在該修飾玻碳電極上的電化學行為和

8、電極反應機理。氯米帕明在該復合膜修飾電極上于電位+0.80V處產生了一個靈敏的氧化峰。實驗結果表明該傳感器在伏安響應方面有了極大的改善:拓寬了線性范圍并降低了檢測限。氯米帕明氧化峰的電流和它的濃度在1×10-7M～1.0×10-6M和1×10-6M～1.0×10-5M范圍內呈正比關系,且檢測限為1×10-9M。成功將其用于實際樣品的檢測,取得了滿意的結果。實驗中還采用了多種手段對該復合膜進行表征。
　　 第五章,利用磁性氧化鐵納

9、米顆粒和硅烷合成了新穎的具有超順磁性的印跡微球用于苯腎上腺素的識別和分離。該印跡微球具有典型的核殼結構,其中核的直徑為350nm(掃描電鏡顯示每一個核是由成百上千個Fe3O4納米粒子組成),外部硅殼SiO2的厚度約為70nm。石英晶體微天平和電化學等手段被用于檢測印跡微球的親和性及選擇性。實驗結果表明該磁性印跡微球對模板分子有著較高的靈敏度,較短的響應時間,較寬的線性檢測范圍以及較低的檢測限。此外,控制實驗的研究結果表明非印跡微球對模板

10、分子的響應極其微弱。印跡微球對苯腎上腺素的這種專一性識別可能是對應于模板分子和印跡孔穴之間的形狀匹配以及孔穴內部官能團的相互作用。
　　 第六章,利用磁性核殼結構的硅球對乙酰化蛋白的識別進行了初步的探索。提出了如下的實驗思路:通過接著羰基試劑對硅殼表面進行修飾,然后將其與乙酰化蛋白孵化作用后,通過外部磁場提取,利用質譜技術進行蛋白分子的識別檢測。
　　 第七章,對全文進行了總結,客觀地評價了所取得的研究成果,同時指出了研