分子、團(tuán)簇和凝聚體系中相互作用的計(jì)算研究.pdf

1、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)博士學(xué)位論文分子、團(tuán)簇和凝聚體系中相互作用的計(jì)算研究姓名：袁嵐峰申請學(xué)位級別：博士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：朱清時(shí)楊金龍2001.7.1彈性電子隧穿譜(IETs)的結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了單分子振動頻率的測量，并首次生成了單個化學(xué)鍵為了研究吸附分子的局域性質(zhì)，我們采用團(tuán)簇模型模擬表面吸附體系，使用電子密度泛函理論計(jì)算了體系的能量和構(gòu)型，模擬了STM圖象尤其有意義的是，通過構(gòu)造表面吸附分子的動力學(xué)矩陣，較為精確地得到了吸附分子的包括伸縮

2、、彎折、受阻轉(zhuǎn)動、受阻平動等各種內(nèi)部和外部振動模式的頻率計(jì)算值不但和已有的實(shí)驗(yàn)值相當(dāng)符合，而且可以用于預(yù)測大量實(shí)驗(yàn)上尚未測得的模式對于吸附在Ag(110)表面的州c0)。(^仁Fe，co，Ni，cu，zn，andAg，n=1，2)的研究表明，這6種金屬元素可以按照其d軌道是否充滿而分為兩類，每一類顯示一組特別的構(gòu)型和振動頻率構(gòu)型可以根據(jù)前線軌道理論得到理解對于吸附在cu(o毗)表面的乙炔及其演化產(chǎn)物的研究表明，此前在HREELs實(shí)驗(yàn)中發(fā)

3、現(xiàn)的乙炔的熱演化產(chǎn)物，并不是當(dāng)時(shí)作者指認(rèn)的ccH，而是ccH。這個新的指認(rèn)主要是通過振動頻率的實(shí)驗(yàn)值和計(jì)算值的比較作出的我們在指認(rèn)的過程中也得到了實(shí)驗(yàn)上尚未給出的ccH。的吸附取向在第四章中，我們研究了一種典型的由分子問弱相互作用決定的新現(xiàn)象一二維c60體系的取向疇結(jié)構(gòu)三維的c60固體在260K下發(fā)生從分子相對自由轉(zhuǎn)動的fcc結(jié)構(gòu)到分子取向有序化的8c結(jié)構(gòu)的一階相變中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)結(jié)構(gòu)分析開放實(shí)驗(yàn)室觀察到，吸附在硫醇襯底上的二維c60也

4、可以發(fā)生取向無序到有序的轉(zhuǎn)變?yōu)榱私忉尯皖A(yù)測實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，我們使用兩種唯象分子間勢模型，研究了取向有序情況下二維c60晶體的各種取向疇結(jié)構(gòu)，包括l1品格、22品格和兩種ll取向疇之間的疇界能兩種經(jīng)驗(yàn)勢中較為精細(xì)的LM模型得到的結(jié)果令人滿意我們發(fā)現(xiàn)在l1晶格的條件下，有三種c60的取向?qū)?yīng)取向勢能面的局域極小，按照穩(wěn)定性排序，分別以頂點(diǎn)、雙鍵和六邊形和襯底接觸以頂點(diǎn)和襯底接觸的取向與根據(jù)實(shí)驗(yàn)和模擬的sTM圖象之間的比較確定的取向相當(dāng)準(zhǔn)確地吻合把