激光高辨光譜和分子系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)博士學(xué)位論文激光高辨光譜和分子系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)研究姓名：史強(qiáng)申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：博士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：朱清時(shí)2000.9.1動(dòng)力學(xué)研究中常常要考慮分子系統(tǒng)隨時(shí)間的演化問(wèn)題我們分別討論了STM引起的Si(100)：H(21)表面H原子脫附中的成對(duì)效應(yīng)，以及如何利用激光場(chǎng)和分子相互作用制備分子局域模振動(dòng)的問(wèn)題對(duì)于一些較為復(fù)雜的系統(tǒng)，例如表面、團(tuán)簇、大分子和凝聚相體系的動(dòng)力學(xué)研究涉及量子力學(xué)的多體問(wèn)題我們利用一個(gè)簡(jiǎn)單的模型研究了振

2、動(dòng)非諧性對(duì)表面振動(dòng)局域化的影響，對(duì)于另外一個(gè)更加實(shí)際的問(wèn)題一線形分子在4He團(tuán)簇中轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)的計(jì)算，我們采用量子蒙特卡洛方法處理，得到了和實(shí)驗(yàn)值相符合的結(jié)果本論文第二部分的具體內(nèi)容如下：第四章討論如何利用強(qiáng)激光場(chǎng)和分子耦合制備局域模振動(dòng)態(tài)，從而達(dá)到抑制分子內(nèi)振動(dòng)能量轉(zhuǎn)移的目的抑制分子內(nèi)振動(dòng)能量轉(zhuǎn)移對(duì)實(shí)現(xiàn)選鍵化學(xué)有重要意義，我們的研究表明在適當(dāng)條件下，可以通過(guò)外加激光場(chǎng)和分子相互作用來(lái)達(dá)到上述目的在第五章討論了振動(dòng)非諧性對(duì)表面振動(dòng)局域化的影

3、響我們使用BosonHubbard模型來(lái)討論這一問(wèn)題，它可以看做是XY。型分子局域模振動(dòng)的HCAO模型的自然推廣，我們采用變分平均場(chǎng)的方法來(lái)處理較高振動(dòng)態(tài)，解決了在高振動(dòng)量子數(shù)時(shí)計(jì)算非諧性導(dǎo)致的振動(dòng)局域化的問(wèn)題近年來(lái)，波包動(dòng)力學(xué)方法被廣泛應(yīng)用于計(jì)算分子體系中的含時(shí)問(wèn)題，在第六章里，我們利用這種方法計(jì)算了兩個(gè)感興趣的問(wèn)題首先是STM引起的Si(100)：H(2x1)表面H原子脫附的成對(duì)效應(yīng)我們計(jì)算的重點(diǎn)在于目前提出的針對(duì)閾值電壓以上情況的

4、激發(fā)態(tài)離解模型中，SiH鍵斷裂速度與分子內(nèi)傳能速度的快慢關(guān)系我們的計(jì)算表明，直接離解的模型不能解釋這個(gè)體系中H原子脫附的成對(duì)效應(yīng)，因此需要更為精細(xì)的模型在這一章里我們還研究了周期勢(shì)場(chǎng)中玻色一愛(ài)因斯坦凝聚體造成的空間光柵效應(yīng)這里需要求解非線性的GrossPitaevskii方程，我們使用了虛時(shí)傳播的波包動(dòng)力學(xué)方法，結(jié)果表明，對(duì)于所要研究的問(wèn)題，這是一種準(zhǔn)確和高效的m方法在第七章里，我們研究了在光譜實(shí)驗(yàn)中一個(gè)較新發(fā)現(xiàn)的現(xiàn)象一低溫液體4He團(tuán)