206nm紫外光降解水相中有機(jī)金屬化合物的研究.pdf

1、本文利用自制的微波無(wú)極紫外燈發(fā)出的206 nm紫外光,光降解水相中氯化三苯基錫、活性深藍(lán)染料、乙?；F三種不同有機(jī)金屬化合物。研究了不同初始pH、初始濃度、光照時(shí)間等因素對(duì)光降解效果的影響,探討了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程,以及初步推測(cè)了三種物質(zhì)各自的光降解機(jī)理。為進(jìn)一步提高光降解效率,在體系中加入雙氧水,研究了206 nm UV/H2O2聯(lián)用對(duì)三種有機(jī)金屬化合物的降解效果。整個(gè)研究以期為206 nm紫外光降解有機(jī)廢水的應(yīng)用提供依據(jù),并為污水深

2、度處理和飲用水的深度凈化提供技術(shù)支持。結(jié)果表明:
　　 氯化三苯基錫在酸性條件下,光降解率隨初始pH值增加而上升。隨初始濃度增加,氯化三苯基錫的光降解效率下降,當(dāng)氯化三苯基錫濃度為40 mg·L-1時(shí),其降解率接近70％;當(dāng)氯化三苯基錫濃度為200 mg·L-1時(shí),其降解率不足20％。在75分鐘以前,光降解率隨時(shí)間快速增長(zhǎng);光照75分鐘時(shí),氯化三苯基錫的光降解率為89.4％;從75分鐘開(kāi)始到180分鐘,三苯基錫的降解率增長(zhǎng)緩慢。

3、氯化三苯基錫的CODcr和TOC去除率,比相同時(shí)間點(diǎn)的光降解率要低。在氯化三苯基錫水溶液中加入雙氧水后,采用206nm UV/H2O2聯(lián)合光降解三苯基錫,光照75min后光降解率能達(dá)到100％。根據(jù)GC-MS監(jiān)測(cè)到的產(chǎn)物,初步推測(cè)其在206 nm紫外光光照下的降解機(jī)理。
　　 活性深藍(lán)降解率隨初始pH值增加而上升,實(shí)驗(yàn)過(guò)程中都選擇其初時(shí)pH為8.0.隨初始濃度增加,活性深藍(lán)的光降解效率同樣也會(huì)下降.隨著光照時(shí)間的增加,活性深藍(lán)的

4、降解率的增大幅度很小,在光照180分鐘后,其降解率也才達(dá)到67.1％.在光照180分鐘后,活性深藍(lán)的CODcr只有達(dá)到55％左右,而TOC去除率只有略高于40％。采用206nm UV/H2O2聯(lián)合降解時(shí),活性深藍(lán)降解率明顯提高。根據(jù)GC-MS監(jiān)測(cè)到的產(chǎn)物,推測(cè)活性深藍(lán)在206 nm紫外光光照下,經(jīng)過(guò)一系列復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng),最終生成小分子物質(zhì)。
　　 乙?；F降解率隨初始pH值增加而下降,在pH低于3的時(shí)候會(huì)發(fā)生水解,所以實(shí)驗(yàn)過(guò)

5、程中都選擇其初時(shí)pH為6.0。隨初始濃度增加,乙?；F的光降解效率下降。乙?；F的光降解率隨時(shí)間變化非常迅速,在進(jìn)行6分鐘光照后,其降解率已經(jīng)接近90％,當(dāng)光降解30分鐘后,其降解率幾乎快要到達(dá)100％。說(shuō)明乙?；F的降解效果非常理想:乙?；F的CODcr和TOC去除率,比相同時(shí)間點(diǎn)的光降解率要低很多,當(dāng)光照6分鐘后,兩者分別只有20.8％和13.2％左右:采用206nm UV/H2O2聯(lián)合降解時(shí),光照4min后光降解率

6、能達(dá)到98.2％。根據(jù)GC-MS監(jiān)測(cè)到的產(chǎn)物,初步推測(cè)其在206 nm紫外光光照下的降解機(jī)理。
　　 總而言之,這三種不同類型的有機(jī)金屬化合物隨著初時(shí)pH值的變化顯示出很大的差異。三種有機(jī)金屬化合物的初始濃度與光降解效率表現(xiàn)出一致的反比例關(guān)系。由于三種金屬有機(jī)化合物本身基質(zhì)的差異,其各自的光降解效率也各不相同。乙?；F最容易被206 nm光解,氯化三苯基錫次之,而活性深藍(lán)最難被光解。三種物質(zhì)各自對(duì)應(yīng)的CODcr和TOC去除率