基于芳香雜環(huán)類配體的過渡金屬配合物的合成與磁性研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、以芳香雜環(huán)化合物為配體合成的過渡金屬配合物以其新穎的結構和獨特的功能在配位化學、材料科學及生物醫(yī)學等領域引起了廣泛的關注,近年來也得到了深入的研究。配位聚合物的性能由其結構而決定,因此探討不同的因素對其固態(tài)形式下的分子形態(tài)和堆積方式的影響也成為晶體工程領域的重點和熱點。本論文的主要工作是以2,2'-聯吡啶衍生物、N,O-螯合雜環(huán)羧酸類化合物以及1,2,4-三氮唑衍生物為配體,與過渡金屬配位合成配合物,通過培養(yǎng)其晶體,借助X-射線單晶結構

2、解析、Hirshfeld表面作用力分析、磁性、光學性質測試及熱性能分析等研究不同陰離子、溶劑H2O分子、不同金屬離子以及不同取代基配體對配合物結構和性能的影響。論文主要內容如下:
  1、以4,4'-二甲基-2,2'-聯吡啶為配體,與不同的亞鐵鹽反應并借助于輔助陰離子,共得到4種配合物單晶,分別為[Fe(dmbpy)3](ClO4)(SeCN)(1)、[Fe(dmbpy)3](ClO4)(SCN)(2)、[Fe(dmbpy)3](

3、Fe2OCl6)(3)和[Fe(dmbpy)3](BF4)2(4),詳細分析了不同陰離子對它們的結構、堆積方式、磁性及熱穩(wěn)定性的影響。
  2、以有機配體1-甲基-咪唑-4-羧酸和2-甲基-吡啶-5-羧酸分別與CuSO4·5H2O和CoCl2·6H2O反應制得2種配合物單晶,為[Cu(L1)2(H2O)2]·2H2O(5)和[Co(L2)2(H2O)4]·4H2O(6),重點分析了配位H2O分子和晶格H2O分子在晶體結構的構建方面

4、起到的重要作用,此外,對其熱穩(wěn)定性和熒光性能進行了考察。
  3、基于4,4'-二甲基-2,2'-聯吡啶并借助于輔助配體N(CN)2-陰離子,與不同的過渡金屬離子配位,得到4種配合物單晶,分別是[Co(dmbpy)2(dca)2]·CH3OH(7)、[Ni(dmbpy)2(dca)2]· CH3OH(8)、[Zn(dmbpy)2(dca)2](9)和[Cu(dmbpy)2(OH)2]·5H2O(10),討論了不同金屬中心離子對其晶

5、體結構空間堆積方式的影響,并結合DFT計算,對4,4'-二甲基-2,2'-聯吡啶和4個配合物的紫外光譜進行了分析對比。
  4、以4-氨基-1,2,4-三氮唑為原料,設計合成了羥基和甲氧基取代的1,2,4-三氮唑類配體:4-h-batz和3-h-4-m-batz;通過分子自組裝,與Fe(BF4)2·4H2O反應得到兩種1D配位聚合物,[Fe(4-h-batz)3(BF4)2]n(11)和[Fe(3-h-4-m-batz)3(BF4

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