氧化鐵光電極的改性及光電催化分解水性能研究.pdf

1、α-Fe2O3納米材料的禁帶寬度合適，具有優(yōu)異的可見光吸收能力，而且其光電化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、無毒、來源豐富、價(jià)格低廉，是一種應(yīng)用前景十分光明的光電催化分解水材料。但同時(shí)，α-Fe2O3納米材料的導(dǎo)電性差、光生空穴擴(kuò)散路程短(2-4 nm)、光電極表面水分子氧化反應(yīng)速度緩慢，這些限制因素的存在導(dǎo)致其光電轉(zhuǎn)化效率偏低。因此，對(duì)α-Fe2O3納米材料進(jìn)行修飾和改性從而提高其光電催化活性的研究已經(jīng)成為了當(dāng)前光電催化分解水領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。本文針對(duì)

2、納米α-Fe2O3光電極的上述缺點(diǎn)，探索了異質(zhì)結(jié)構(gòu)筑、助催化劑負(fù)載、襯底層制備等表面修飾與改性方法對(duì)其光電催化分解水性能的影響。
　　本研究主要內(nèi)容包括：⑴采用TiCl4揮發(fā)法和 HF-Ti水溶液處理法分別制備了Fe2TiO5包覆的納米α-Fe2O3光電極，其中由 HF-Ti水溶液處理方法制備的超薄Fe2TiO5包覆的納米α-Fe2O3光電極表現(xiàn)出了優(yōu)異的光電催化分解水性能，其在1.23 V vs. RHE偏壓下的光電流密度達(dá)到了

3、2.0 mA/cm2。利用軟X射線吸收譜學(xué)技術(shù)對(duì)納米α-Fe2O3光電極性能提高的機(jī)理進(jìn)行研究時(shí)發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)e2TiO5包覆層會(huì)與內(nèi)部α-Fe2O3納米顆粒形成Fe2TiO5/α-Fe2O3異質(zhì)結(jié)，而該異質(zhì)結(jié)的形成則具有降低光生載流子復(fù)合、改善納米α-Fe2O3光電極光電催化活性的作用。⑵通過電化學(xué)沉積方法成功地將FeNiOOH助催化劑負(fù)載在了納米α-Fe2O3光電極的表面，光電化學(xué)測(cè)試結(jié)果顯示FeNiOOH助催化劑可以顯著地降低原始納米α

4、-Fe2O3光電極的起始電壓，同時(shí)FeNiOOH助催化劑還表現(xiàn)出了良好的光電化學(xué)穩(wěn)定性。此外，將FeNiOOH助催化劑負(fù)載于Pt修飾的納米α-Fe2O3(Pt-Fe2O3)光電極上時(shí)，Pt-Fe2O3光電極的光電催化活性得到了進(jìn)一步的提高，其在1.23 V vs. RHE偏壓處的光電流密度達(dá)到了2.21 mA/cm2，說明FeNiOOH助催化劑具有良好的普適性。⑶通過TiCl4的水解反應(yīng)在 FTO導(dǎo)電基底表面制備了一層很薄的TiO2襯底

5、層，光電化學(xué)性能測(cè)試證實(shí)負(fù)載有TiO2襯底層的納米α-Fe2O3光電極的光電催化活性明顯高于原始納米α-Fe2O3光電極的光電催化活性。利用高分辨透射電子顯微鏡、X射線光電子能譜、X射線吸收譜、電化學(xué)阻抗譜以及莫特-肖特基曲線等多種表征手段對(duì)其進(jìn)行機(jī)理研究時(shí)發(fā)現(xiàn)，在納米α-Fe2O3光電極的高溫退火過程中，TiO2襯底層中的Ti由底層的襯底層擴(kuò)散至上層的納米α-Fe2O3中并與之反應(yīng)生成了Fe2TiO5，從而形成了Fe2O3/Fe2Ti