21708.ch4co2重整反應(yīng)中金屬co、fe、cu摻雜改性的ni催化劑表面結(jié)構(gòu)對(duì)消碳性能的影響研究

1、聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在指導(dǎo)教師的指導(dǎo)下，／獨(dú)立進(jìn)行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。論文作者簽名：每乍嘞訇弓撅日期：翌曄笸目斑一一關(guān)于學(xué)位論文使用權(quán)的說(shuō)明本人完全了解太原理工大學(xué)有關(guān)保管、使用學(xué)位論文的規(guī)定，其中包括：①學(xué)校有權(quán)保管、并向有關(guān)部門送交學(xué)位論文的

2、原件與復(fù)印件；②學(xué)?？梢圆捎糜坝?、縮印或其它復(fù)制手段復(fù)制并保存學(xué)位論文；③學(xué)?？稍试S學(xué)位論文被查閱或借閱；④學(xué)?？梢詫W(xué)術(shù)交流為目的，復(fù)制贈(zèng)送和交換學(xué)位論文；⑤學(xué)?？梢怨紝W(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學(xué)位論文在解密后遵守此規(guī)定)。簽名：重里壟蔓墨日期：絲鑒笙z壘!笪鰻導(dǎo)師簽名：立壑仫隰壟!生魚二碰太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文影響，與Ni(111)相比，Co活性組分引入到Ni催化劑中能夠增強(qiáng)C，O及OH的吸附能力，削弱CO的吸附，對(duì)CO

3、H的吸附影響甚小。Fe引入到Ni催化劑中增強(qiáng)了C，0及OH的吸附；當(dāng)Fe的表面覆蓋度小于或接近O75ML，F(xiàn)e的引入削弱了CO的吸附，對(duì)COH吸附影響甚??；當(dāng)Fe的表面覆蓋度為1ML時(shí)，CO和COH的最有利吸附位由穴位轉(zhuǎn)化為Fe頂位和Fe—Fe橋位，相應(yīng)的吸附能則有所增大，表明Fe的過度偏析能夠增強(qiáng)CO和COH的吸附。Cu的引入會(huì)削弱C，O，OH，CO和COH的吸附，C，0，OH吸附能的降低有助于其在催化劑表面的擴(kuò)散，進(jìn)而提高消碳性能。

4、(2)在NiCu表面上，0和OH優(yōu)先吸附于Ni組成的穴位上，而在NiCo和NiFe表面上，O和OH優(yōu)先吸附在由三個(gè)Co或Fe組成的穴位上，且吸附能顯著增大，表明Co和Fe具有強(qiáng)的親氧性質(zhì)。(3)在單金屬Ni(111)、Co(111)、Fe(110)、Cu(111)面及NiM合金表面上，OH物種比0物種具有更強(qiáng)的消碳能力，其中，僅在均相NiFe表面上，0物種比OH物種具有強(qiáng)的消碳能力。(4)第二活性組分Fe和Co引入到Ni催化劑中不利于積

5、碳的消除，即在NiCo和NiFe合金表面上，產(chǎn)生的積碳不能從催化劑表面移除掉。但是，第二活性組分Cu引入到Ni催化劑中能夠促進(jìn)積碳的消除，即NiCu(111)合金表面有利于積碳消除。(5)在NiCu(111)表面上，Cu的表面偏析能夠顯著加速積碳的消除。在Cu偏析的NiCu表面，特別是在Cu適度偏析的NiCu表面上，能夠明顯抑制積碳的生成，并且促進(jìn)積碳的消除。因此，一旦積碳形成在Cu偏析的NiCu合金表面，產(chǎn)生的積碳能夠及時(shí)被0和OH物