21708.ch4co2重整反應中金屬co、fe、cu摻雜改性的ni催化劑表面結構對消碳性能的影響研究

1、聲明本人鄭重聲明：所呈交的學位論文，是本人在指導教師的指導下，／獨立進行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體，均已在文中以明確方式標明。本聲明的法律責任由本人承擔。論文作者簽名：每乍嘞訇弓撅日期：翌曄笸目斑一一關于學位論文使用權的說明本人完全了解太原理工大學有關保管、使用學位論文的規(guī)定，其中包括：①學校有權保管、并向有關部門送交學位論文的

2、原件與復印件；②學校可以采用影印、縮印或其它復制手段復制并保存學位論文；③學?？稍试S學位論文被查閱或借閱；④學校可以學術交流為目的，復制贈送和交換學位論文；⑤學?？梢怨紝W位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學位論文在解密后遵守此規(guī)定)。簽名：重里壟蔓墨日期：絲鑒笙z壘!笪鰻導師簽名：立壑仫隰壟!生魚二碰太原理工大學碩士研究生學位論文影響，與Ni(111)相比，Co活性組分引入到Ni催化劑中能夠增強C，O及OH的吸附能力，削弱CO的吸附，對CO

3、H的吸附影響甚小。Fe引入到Ni催化劑中增強了C，0及OH的吸附；當Fe的表面覆蓋度小于或接近O75ML，F(xiàn)e的引入削弱了CO的吸附，對COH吸附影響甚?。划擣e的表面覆蓋度為1ML時，CO和COH的最有利吸附位由穴位轉(zhuǎn)化為Fe頂位和Fe—Fe橋位，相應的吸附能則有所增大，表明Fe的過度偏析能夠增強CO和COH的吸附。Cu的引入會削弱C，O，OH，CO和COH的吸附，C，0，OH吸附能的降低有助于其在催化劑表面的擴散，進而提高消碳性能。

4、(2)在NiCu表面上，0和OH優(yōu)先吸附于Ni組成的穴位上，而在NiCo和NiFe表面上，O和OH優(yōu)先吸附在由三個Co或Fe組成的穴位上，且吸附能顯著增大，表明Co和Fe具有強的親氧性質(zhì)。(3)在單金屬Ni(111)、Co(111)、Fe(110)、Cu(111)面及NiM合金表面上，OH物種比0物種具有更強的消碳能力，其中，僅在均相NiFe表面上，0物種比OH物種具有強的消碳能力。(4)第二活性組分Fe和Co引入到Ni催化劑中不利于積

5、碳的消除，即在NiCo和NiFe合金表面上，產(chǎn)生的積碳不能從催化劑表面移除掉。但是，第二活性組分Cu引入到Ni催化劑中能夠促進積碳的消除，即NiCu(111)合金表面有利于積碳消除。(5)在NiCu(111)表面上，Cu的表面偏析能夠顯著加速積碳的消除。在Cu偏析的NiCu表面，特別是在Cu適度偏析的NiCu表面上，能夠明顯抑制積碳的生成，并且促進積碳的消除。因此，一旦積碳形成在Cu偏析的NiCu合金表面，產(chǎn)生的積碳能夠及時被0和OH物