介質(zhì)阻擋氫等離子體制備CH4-CO2重整Ni-Al2O3催化劑.pdf

1、甲烷和二氧化碳對溫室效應(yīng)的貢獻(xiàn)約占4/5，因此如何降低其排量或合理有效利用這兩種氣體對于降低溫室效應(yīng)具有重要的意義。CH4-CO2重整反應(yīng)，作為制氫的重要途徑，不僅可同時(shí)利用這兩種溫室氣體，而且制得合成氣的H2/CO比接近1，是直接合成長鏈碳?xì)浠衔锏闹匾?。貴金屬催化劑和鎳基催化劑均可以作為CH4-CO2重整反應(yīng)的催化劑，然而貴金屬催化劑價(jià)格昂貴，因此開發(fā)廉價(jià)的高穩(wěn)定性鎳基催化劑對CH4-CO2重整過程的工業(yè)應(yīng)用有重要的意義，而等離

2、子體技術(shù)在制備負(fù)載型金屬催化劑方面具有很大的優(yōu)勢，本文將試圖采用介質(zhì)阻擋氫等離子體制備高穩(wěn)定性的鎳基催化劑。
　　本文采用H2作為放電氣體，利用介質(zhì)阻擋放電低溫等離子體對Ni(NO3)2/γ-Al2O3催化劑前驅(qū)體進(jìn)行原位處理，從而制備出用于CH4-CO2重整反應(yīng)的Ni/γ-Al2O3催化劑。主要考察了放電功率對Ni/γ-Al2O3催化劑的結(jié)構(gòu)和催化性能的影響。結(jié)果顯示，放電功率對催化劑的結(jié)構(gòu)和性能具有顯著影響。通過XRD和H2-

3、TPR等表征發(fā)現(xiàn)，當(dāng)放電功率低于40 W時(shí)，等離子體只能將Ni(NO3)2分解為NiO，隨著放電功率的提高，Ni/γ-Al2O3催化劑的還原度提高;溫度為700℃，空速為54，000 mL/h·gcat時(shí)，在CH4-CO2重整反應(yīng)中，放電功率為80 W下制備得到的Ni/γ-Al2O3催化劑具有較好的活性和穩(wěn)定性，進(jìn)一步提高放電功率會(huì)導(dǎo)致催化劑性能的降低。
　　對等離子體方法制備的Ni/γ-Al2O3催化劑與常規(guī)方法制備的Ni/γ-

4、Al2O3催化劑進(jìn)行結(jié)構(gòu)和催化性能研究。N2吸附、XRD和CO2-TPD等表征結(jié)果顯示，等離子體方法制備的催化劑具有較大的比表面積、較小的孔徑、較好的單質(zhì)Ni分散度、較多的堿性位和較弱的強(qiáng)堿中心。在700℃，空速為54，000 mL/h·gcat時(shí)，等離子體方法制備的催化劑具有較好的活性、穩(wěn)定性和抗積碳性能，32 h反應(yīng)后，其CH4和CO2轉(zhuǎn)化率比常規(guī)方法制備的催化劑分別高11％和16％，反應(yīng)32 h后的催化劑的積碳量仍低于常規(guī)方法制備