水合肼水熱轉(zhuǎn)化二氧化碳為甲酸的基礎(chǔ)研究.pdf

1、化石燃料的燃燒導(dǎo)致溫室氣體二氧化碳排放量的快速增長(zhǎng),從而引起全球變暖，引發(fā)一系列環(huán)境問(wèn)題；而化石燃料的大量消耗和全球能源消費(fèi)的持續(xù)增長(zhǎng)引起的能源短缺問(wèn)題將日益嚴(yán)重。因此，減少二氧化碳排放和緩解能源危機(jī)是人類當(dāng)今急需解決的全球性問(wèn)題。二氧化碳的資源化利用不僅可以從真正意義上減少二氧化碳的排放，還可以緩解能源短缺的問(wèn)題。二氧化碳催化加氫法是目前最具工業(yè)化前景的資源化利用技術(shù)，現(xiàn)有的催化加氫方法多采用氫氣為氫源、貴金屬為催化劑，成本高且氫氣的

2、存儲(chǔ)運(yùn)輸存在安全隱患。本研究以便于儲(chǔ)運(yùn)的水合肼作為氫源，廉價(jià)金屬作為催化劑，在水熱條件下，將二氧化碳轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品甲酸，實(shí)現(xiàn)了二氧化碳的資源化利用。
　　首先，考察了水熱條件下，以水合肼為氫源，還原二氧化碳的可能性。結(jié)果表明，得到的主要產(chǎn)物是甲酸，選擇性大于99％，產(chǎn)率為18%。同時(shí)考察了多種金屬以及金屬氧化物對(duì)水合肼還原二氧化碳的催化效果，發(fā)現(xiàn)金屬鎳對(duì)反應(yīng)具有較好的催化作用，甲酸產(chǎn)率提高到27%。且催化劑穩(wěn)定性好，可重復(fù)使

3、用。
　　接著，研究了以鎳為催化劑，反應(yīng)物添加量、反應(yīng)時(shí)間、溫度等因素對(duì)甲酸產(chǎn)率的影響，得到最佳反應(yīng)條件為：碳酸氫鈉0.5 M，水合肼5 M，金屬Ni3.135 mmol，水填充率為55%，反應(yīng)時(shí)間為60 min，反應(yīng)溫度為300 oC。此時(shí)，甲酸的最高產(chǎn)率為49%。
　　然后，研究了催化劑鎳對(duì)水合肼分解產(chǎn)氫的影響，鎳表面化合物以及反應(yīng)管壁對(duì)甲酸產(chǎn)率的影響，以及二氧化碳?xì)怏w和氫氣分別代替碳酸氫鈉和水合肼對(duì)甲酸產(chǎn)率的影響等，提