新型Au-SiO2復(fù)合SERS基底探究及Pd-Au-GC催化材料的研究.pdf

1、作為金屬溶膠納米粒子之一的金納米粒子擁有著極為特殊的物理化學(xué)性質(zhì)如光學(xué)特性，電化學(xué)特性以及優(yōu)異的催化活性等。它是眾多科研領(lǐng)域至關(guān)重要的基礎(chǔ)材料，可以廣泛應(yīng)用到光電科學(xué)，分析科學(xué)，生物醫(yī)學(xué)以及催化科學(xué)等領(lǐng)域，因此歷來備受科學(xué)家們的關(guān)注。其涉及到的表面增強(qiáng)拉曼光譜(SERS)是一種高效的光譜檢測(cè)技術(shù)。該技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用取決于SERS活性基底的有效制備。目前制備SERS活性基底的方法眾多，但是普遍上存在制作成本高，操作步驟繁瑣耗時(shí)的缺點(diǎn)。另一方

2、面，甲醇燃料電池中，電池效率由于受到反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的約束，因而常采用催化劑來改善這一問題。傳統(tǒng)的Pt類催化劑雖然催化性能較好，但是資源匱乏，所需成本高，尋求基于Pt以外的催化劑變得尤為關(guān)鍵。因此，本文以金溶膠為基礎(chǔ)原料用極為簡(jiǎn)潔的方法制備出SERS基底，此外，還基于金溶膠合成出了Pd-Au/GC催化劑材料，并應(yīng)用到甲醇的催化氧化過程中。論文的主要研究?jī)?nèi)容和研究成果總結(jié)如下:
　　(1)采用經(jīng)典的Frens方法和改性Stober方法分別

3、合成了55 nm的金溶膠和60 nm的二氧化硅溶膠。金納米粒子濃縮后分別和不同量的一定濃度二氧化硅粒子物理超聲混合得到復(fù)合溶膠納米粒子，將復(fù)合粒子滴加至玻碳電極真空干燥后得到了物理吸附于玻碳電極表面的Au-SiO2復(fù)合基底。
　　(2)SERS方法表征制備出的系列不同粒子個(gè)數(shù)比的Au-SiO2的復(fù)合基底材料。結(jié)果表明一定粒子個(gè)數(shù)比(N(Au)∶N(SiO2)=10∶3.5)時(shí)的復(fù)合基底呈現(xiàn)出比純金溶膠強(qiáng)約2倍的拉曼響應(yīng)，而其它比例

4、復(fù)合基底的SERS信號(hào)基本和純金溶膠相當(dāng)。適量二氧化硅的加入使得SERS基底性能得到了顯著改善，這使得SERS基底制備過程中可以節(jié)省部分貴金屬材料，降低制作成本。
　　(3)先將55 nm金納米顆粒物理吸附于玻碳電極(GC)得到Au/GC，后采用恒電流電沉積的方法在Au/GC表面沉積上不同厚度的鈀層（從亞單層過度到多層）得到系列Pd-Au/GC材料。由此可控得到了不同厚度的較均勻鈀鍍層。
　　(4)在堿性甲醇溶液中測(cè)試不同鈀