類水滑石催化4--甲基愈創(chuàng)木酚選擇性氧化制備香蘭素.pdf

1、北京化工大學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不含任何其他個(gè)人或集體己經(jīng)發(fā)表或撰寫過(guò)的作品成果。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均己在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識(shí)到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。作者簽名：壟她 日期： 塵i 蛐三9 目關(guān)于論文使用授權(quán)的說(shuō)明學(xué)位論文作者完全了解北京化工大學(xué)有關(guān)保留和使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：研究生在校

2、攻讀學(xué)位期間論文工作的知識(shí)產(chǎn)權(quán)單位屬北京化工大學(xué)。學(xué)校有權(quán)保留并向國(guó)家有關(guān)部門或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤，允許學(xué)位論文被查閱和借閱；學(xué)校可以公布學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容，可以允許采用影印、縮印或其它復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。保密論文注釋：本學(xué)位論文屬于保密范圍，在一年解密后適用本授權(quán)書。非保密論文注釋：本學(xué)位論文不屬于保密范圍，適用本授權(quán)書。作者簽名： 到縐 日期： 2 蝴衄蘭旦囡導(dǎo)師簽名：摘要類水滑石催化4 ．甲基愈創(chuàng)木酚選擇性氧

3、化制備香蘭素摘要香蘭素可用作食品添加劑、醫(yī)藥中間體等。目前工業(yè)上，香蘭素的合成方法集中在強(qiáng)堿條件下金屬鹽催化的4 ．甲基愈創(chuàng)木酚法，然而，催化劑的大量消耗、難以重復(fù)利用以及反應(yīng)較低的轉(zhuǎn)化效率嚴(yán)重限制了4 ．甲基愈創(chuàng)木酚法的發(fā)展。鑒于此，本論文利用層狀及插層結(jié)構(gòu)的水滑石材料作為多相催化劑，在實(shí)現(xiàn)4 ．甲基愈創(chuàng)木酚到香蘭素的高效轉(zhuǎn)化同時(shí)，實(shí)現(xiàn)了催化劑的重復(fù)利用。主要研究成果如下：1 、利用碳酸根插層水滑石為多相催化劑，通過(guò)調(diào)變碳酸根插層水滑

4、石層板組成元素的種類( C o 、N i 、F e 、S m 、C e 、M n 、A 1 ) 禾l 比例，改變C o活性組分的電子結(jié)構(gòu)，研究其對(duì)4 ．甲基愈創(chuàng)木酚選擇性的影響。研究發(fā)現(xiàn)，改變層板活性組分元素種類的時(shí)候，不同助活性組分元素的加入改變了主活性組分C o 元素的電子云密度，使得C o 元素的電子結(jié)合能發(fā)生了變化，從而使得催化劑中C 0 2 + ／C 0 3 + 的比值發(fā)生了變化：加入N i 元素使得催化劑中C 0 2 + ／

5、C 0 3 + 的比值升高；加入F e 元素使得催化劑中C 0 2 + ／C 0 3 + 的比值降低；加入C e 元素使得催化劑中C 0 2 + ／C 0 3 + 的比值降低；加入S m 元素使得催化劑中C 0 2 + ／C 0 3 十的比值升高；反應(yīng)物4 ．甲基愈創(chuàng)木酚的轉(zhuǎn)化率隨著催化劑中C 0 2 + ／C 0 3 + 比值的增加，呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)。C o - N i ．A 1 ．C 0 3 2 - ．L D H s( C o