蛭石類Fenton氧化降解木素模擬物愈創(chuàng)木酚的研究.pdf

1、我國(guó)造紙工業(yè)廢水具有水量大，色度高，有機(jī)物濃度高等特點(diǎn)，其中造紙廢水中造紙木素的降解是造紙廢水的處理難點(diǎn)。隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，造紙工序越來(lái)越復(fù)雜，而排放標(biāo)準(zhǔn)越來(lái)越嚴(yán)格，對(duì)造紙廢水的達(dá)標(biāo)排放提出了更高要求。芬頓反應(yīng)是造紙廢水深度處理常用高級(jí)氧化技術(shù)之一，具有反應(yīng)速率快、氧化效率高、操作簡(jiǎn)便等優(yōu)點(diǎn)，但傳統(tǒng)均相芬頓反應(yīng)在實(shí)際應(yīng)用中具有pH試用范圍窄、反應(yīng)后需處理大量鐵泥等缺點(diǎn)，因此對(duì)新型環(huán)保芬頓催化劑的探索及其性能研究是近年來(lái)的研究熱點(diǎn)。

2、　　本文首先以天然環(huán)保黏土礦物蛭石替代傳統(tǒng)亞鐵鹽進(jìn)行了類芬頓試驗(yàn)。通過(guò)能譜儀(EDS)、掃描電鏡(SEM)、激光粒度分析儀等對(duì)天然蛭石的性質(zhì)進(jìn)行了表征，結(jié)果表明，蛭石中鐵元素質(zhì)量含量比較高，約為13.6％-20.5％，經(jīng)研磨后的蛭石粒徑變小，比表面積增大，微觀層狀結(jié)構(gòu)中孔結(jié)構(gòu)增多。實(shí)驗(yàn)又考察了芬頓反應(yīng)過(guò)程影響因素，如愈創(chuàng)木酚的初始濃度、pH值、H2O2的投加量以及蛭石的投加量等，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)研磨10min蛭石投加量2.0g/L、H2

3、O2用量為1.3mmol/L、pH=3的條件下，經(jīng)180min反應(yīng)后20mg/L愈創(chuàng)木酚的去除率接近100％。
　　為進(jìn)一步提高催化效率及增加催化劑的分離效果，以研磨蛭石為載體，通過(guò)超聲反向共沉淀法對(duì)蛭石進(jìn)行了磁改性，并對(duì)制備的催化劑進(jìn)行了表征及類芬頓氧化降解愈創(chuàng)木酚實(shí)驗(yàn)。XRD、激光粒度分析、SEM等表征結(jié)果表明，研磨蛭石微孔內(nèi)部及表面成功載有四氧化三鐵顆粒，磁改性蛭石中鐵元素含量較未改性蛭石增高，約為39％，該催化劑粒徑小，比

4、表面積大，且分散均勻。同時(shí)，磁改性蛭石較蛭石具有更好的類芬頓催化能力，在催化劑投加量均為1 g/L，H2O2濃度均為1.3mmol/L，pH=3的條件下，磁改性蛭石對(duì)愈創(chuàng)木酚的降解速度遠(yuǎn)快于蛭石類芬頓體系，且在120min可完全去除，TOC去除率也有所提高。
　　最后對(duì)類芬頓反應(yīng)的機(jī)理及愈創(chuàng)木酚的降解歷程進(jìn)行了分析。蛭石類芬頓反應(yīng)體系中蛭石中Fe、Mn、Ti、Cu等具有類芬頓催化能力金屬元素經(jīng)研磨暴露在微粒表面，增加了反應(yīng)活性位點(diǎn)

5、，提高了電子轉(zhuǎn)移速率，催化H2O2產(chǎn)生·OH增多。磁改性蛭石類芬頓反應(yīng)體系中，經(jīng)磁改性后蛭石微孔內(nèi)部及表面負(fù)載的磁性納米四氧化三鐵八面體中同時(shí)存在亞鐵及三價(jià)鐵離子在反應(yīng)過(guò)程中可發(fā)生可逆的氧化還原反應(yīng)，從而使類芬頓反應(yīng)氧化能力提高。通過(guò)紫外可見分光光度計(jì)、TOC分析儀和高效液相色譜等對(duì)愈創(chuàng)木酚的降解歷程進(jìn)行了分析，經(jīng)過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比分析結(jié)合相關(guān)文獻(xiàn)的研究結(jié)果得到愈創(chuàng)木酚的可能降解途徑是:愈創(chuàng)木酚受到強(qiáng)氧化性的羥基自由基·OH的攻擊以后，首先