過渡金屬氮化物載體對低溫燃料電池Pt催化劑性能的影響研究.pdf

1、低溫燃料電池中，鉑碳催化劑由于碳載體與負(fù)載的鉑粒子結(jié)合不牢固，催化過程中兩者無協(xié)同作用，且碳載體易被腐蝕，造成鉑顆粒的遷移、脫落和團聚，嚴(yán)重縮短了燃料電池的使用壽命，所以開發(fā)具有高活性和高穩(wěn)定性的新型鉑基催化劑及研究其協(xié)同催化機理具有十分重要的意義。
　　本文使用溶劑熱/水熱法-后氮化處理方法可控合成了三種過渡金屬氮化物:氮化鈦納米管(TiN NTs)、氮化鉬鈦(Ti0.8Mo0.2N)和氮化鈷鈦(Ti0.9Co0.1N)納米顆粒

2、，并將其作為鉑基催化劑載體。通過X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、比表面積測試(BET)、X射線光電子能譜(XPS)和電化學(xué)方法對合成的催化劑的結(jié)構(gòu)表征、電催化性能進行了研究。Pt/TiN NTs催化劑的氧還原性能測試結(jié)果表明，其具有高催化活性及穩(wěn)定性。加速老化測試結(jié)果表明氮化鈦納米管載體可以提高催化劑的耐久性能，減少鉑的電化學(xué)活性比表面積的損失。12000圈加速老化測試后，Pt/TiN NTs催化劑的電化學(xué)

3、活性比表面積依然保持在77％，明顯優(yōu)于Pt/C(JM)催化劑。由于氮化鈦納米管粗糙的表面結(jié)構(gòu)，可以重新捕獲催化反應(yīng)過程中溶解的鉑顆粒，減少了鉑的脫落及遷移，實驗結(jié)果也證實了鉑顆粒與氮化鈦納米管載體間有強相互作用。Pt/Ti0.8Mo0.2N催化劑的XRD和TEM測試結(jié)果說明了氮化鉬鈦是由單相晶體組成的，并且在甲醇氧化電催化測試中，氮化鉬鈦作為Pt催化劑載體對比Pt/C(JM)催化劑具有更高的質(zhì)量比活性及耐久性。實驗結(jié)果表明鉬的摻雜是產(chǎn)生

4、協(xié)同催化及電子效應(yīng)的原因。Pt/Ti0.9Co0.1N催化劑在氧還原性能測試中表現(xiàn)出高催化活性和穩(wěn)定性的特點。XRD和TEM測試結(jié)果表明氮化鈷鈦納米顆粒是由高純單相晶體組成。通過XPS測試可以看出鉑顆粒與氮化鈷鈦載體間具有強相互作用。氧還原性能測試結(jié)果表明，對比Pt/C(JM)催化劑，Pt/Ti0.9Co0.1N催化劑具有更高的質(zhì)量比活性和耐久性。經(jīng)過10000圈的加速老化測試，Pt/Ti0.9Co0.1N催化劑依舊存在60％的電化學(xué)活