新概念分子印跡催化劑的合成、表征及自管制催化作用研究.pdf

1、研究并制備出具有選擇性的聚合物催化劑一直是催化劑研究工作者們追求的目標(biāo)。隨著合成化學(xué)和智能材料的飛速發(fā)展，分子印跡技術(shù)的出現(xiàn)為實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)提供了機(jī)遇。本文將合成化學(xué)的最新進(jìn)展與分子印跡技術(shù)結(jié)合起來，發(fā)展出兩種新概念分子印跡催化劑，即智能分子印跡催化劑及高活性分子印跡催化劑。
　　基于傳統(tǒng)的分子印跡催化劑在實(shí)際應(yīng)用過程中具有催化反應(yīng)不可調(diào)節(jié)且活性低的缺點(diǎn)，本文首先制備了一種溫度敏感型智能分子印跡催化劑。這種獨(dú)特的分子印跡催化劑是由模

2、板分子磷酸對硝基苯酯印跡空腔和溫敏骨架聚N-異丙基丙烯酰胺交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)組成，它表現(xiàn)出隨溫度改變而改變的親水性/疏水性，且對模板分子有明顯的識別能力。在一個較低的溫度下（如20℃），該智能分子印跡催化劑親水性占主導(dǎo)作用，水相中底物分子乙酸對硝基苯酯可以順利地通過聚合物交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)內(nèi)的印跡空腔，催化作用被“打開”，促進(jìn)了底物水解;相反，在一個較高的溫度下（如40℃），該智能分子印跡催化劑疏水性占主導(dǎo)作用，此時水已經(jīng)變成聚合物的不良溶劑，快速地從聚合

3、物交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部排除出來，導(dǎo)致底物通道“堵塞”，因而催化作用獲得了“關(guān)閉”。不像傳統(tǒng)的分子印跡催化劑那樣缺乏可調(diào)節(jié)的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，該智能分子印跡催化劑含有溫敏性的聚N-異丙基丙烯酰胺交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，它不但能夠分子識別，而且還能夠智能響應(yīng)，是一種包含可預(yù)定的選擇性和智能響應(yīng)的新概念催化劑。然后又研究了一種高活性分子印跡催化劑，它由包含模板分子亞甲基藍(lán)印跡空腔和鎳納米粒子催化活性中心的聚合物構(gòu)成，印跡空腔和鎳納米粒子分別賦予了該催化劑可預(yù)定的選擇性和高