FeOx-C催化劑作用下苯甲醛合成的研究.pdf

1、苯甲醛在化妝品、香料、食品、醫(yī)藥等工業(yè)有廣泛的應(yīng)用。目前，苯甲醛主要是通過甲苯氣相氧化和苯甲醇液相氧化等工藝生產(chǎn)，但往往副產(chǎn)物多，選擇性低。因此，研究生產(chǎn)高質(zhì)量苯甲醛的高效催化方法，吸引了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。本論文主要通過水熱結(jié)合氬氣熱處理的方法合成了FeOx/C復(fù)合催化劑，主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　(1)以葡萄糖為碳源，F(xiàn)e(NO3)3為金屬前驅(qū)體，通過水熱結(jié)合氬氣熱處理的方法制備了FeOx/C(N)復(fù)合材料。采用XRD、T

2、G-DTA、XPS、XRF、SEM、TEM、FT-IR、 BET等測(cè)試手段對(duì)催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，F(xiàn)eOx/C(N)樣品由三維空間相互連接的小納米棒構(gòu)成。大小約10-50 nm的鐵氧化物均勻分布在碳化材料中。氬氣熱處理FeOx/C(N)樣品進(jìn)一步使碳化材料脫水致密，增加了鐵氧化物和碳化材料的相互作用，提高了材料的化學(xué)穩(wěn)定性，并可改變鐵氧化物種類。H2O2為氧化劑，研究了水熱合成條件和氬氣熱處理對(duì)樣品催化苯甲醇氧化的影響

3、。以水或乙腈為溶劑，該催化劑均顯示了較高的氧化苯甲醇活性和生成苯甲醛選擇性。采用水為溶劑，H2O2用量為2mL，催化劑0.1 g，60℃反應(yīng)5h后，苯甲醇轉(zhuǎn)化率和苯甲醛選擇性分別達(dá)到了80.82％和77.93％;乙腈為溶劑，催化劑0.08 g，在60℃反應(yīng)4h，苯甲醇轉(zhuǎn)化率和苯甲醛選擇性分別為78.84％和86.15％。催化劑分別在此兩種溶劑中重復(fù)使用六次，其活性幾乎沒有降低。其中，500℃氫氣熱處理的FeOx/C(N)催化劑活性最好，

4、此樣品的鐵物種主要為Fe3O4。
　　(2)用葡萄糖和乙酰丙酮鐵通過水熱結(jié)合氬氣熱處理方法合成了FeOx/C(A)催化劑。催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)通過XRD、TG-DTA、XPS、XRF、SEM、TEM、FT-IR、 Raman、BET等表征手段進(jìn)行了研究。檢測(cè)結(jié)果表明，乙酰丙酮鐵和葡萄糖碳化過程中形成的碳主要是無定形碳，形成的鐵氧化物高度分散在碳基體上。FeOx/C(A)樣品呈現(xiàn)不規(guī)則的納米片狀結(jié)構(gòu)堆積，經(jīng)過氬氣熱處理后納米片尺寸明顯

5、縮小。氬氣300℃熱處理的FeOx/C(A)樣品中形成的活性組分主要以Fe3O4形式存在，當(dāng)熱處理溫度升高至500℃時(shí)，樣品中形成了新鐵相α-Fe。用苯乙烯氧化反應(yīng)檢測(cè)了不同條件下制備的FeOx/C(A)催化劑的催化性能。結(jié)果表明，經(jīng)氬氣300℃熱處理的FeOx/C(A)催化劑的活性最好。最佳反應(yīng)條件為:H2O2用量為1mL、反應(yīng)溫度為60℃、反應(yīng)時(shí)間為6h、催化劑用量為0.1 g、乙腈為0.5 mL，苯乙烯的轉(zhuǎn)化率和苯甲醛的選擇性分別