鈦酸鹽螢石結(jié)構衍生物的輻照效應研究.pdf

1、材料面對高輻射環(huán)境反應如何是其能否作為核應用材料（如廢物固化體、結(jié)構材料和惰性基質(zhì)燃料）的重要依據(jù)。鈦酸鹽螢石結(jié)構衍生物(Ln2Ti2O7和Ln2TiO5)因其優(yōu)異的物理化學性能，可作為高放射性核廢物和錒系元素（钚）的重要候選材料之一。過去幾十年，已有大量研究聚焦于該種材料的抗輻照性能研究，發(fā)現(xiàn)鈦酸鹽陶瓷材料經(jīng)輻照后極易非晶，并且給出了臨界非晶溫度和總結(jié)了各種非晶轉(zhuǎn)變機制。在本文研究中，除了非晶化現(xiàn)象外，我們還觀察到了一個普遍現(xiàn)象:多晶

2、轉(zhuǎn)變，即鈦酸鹽螢石衍生物從原始的有序結(jié)構轉(zhuǎn)變成無序的立方螢石相結(jié)構。
　　本論文系統(tǒng)地研究了鈦酸鹽螢石結(jié)構衍生物Ln2Ti2O7和Ln2TiO5在離子輻照下的結(jié)構變化，從而更好地理解這類陶瓷材料的輻照性能。文中以Lu2Ti2O7為標準樣品，基于以下四個方面對離子輻照行為就行研究:(1)劑量效應，室溫下利用600keV Kr3+輻照多晶燒綠石Lu2Ti2O7樣品，發(fā)現(xiàn)樣品低劑量下出現(xiàn)晶格微觀腫脹和有序到無序晶體轉(zhuǎn)變現(xiàn)象，之后增加劑量

3、，樣品開始非晶，但是高劑量下輻照生成納米晶導致樣品不能完全非晶。(2)溫度效應，室溫和723K下用600keV Kr3+輻照多晶燒綠石Lu2Ti2O7樣品，發(fā)現(xiàn)樣品在室溫下生成非晶和納米晶粒，而在高溫下發(fā)生有序到無序晶體轉(zhuǎn)變，生成無序立方螢石相結(jié)構。(3)入射離子質(zhì)量效應，室溫下用800keV Kr+，400keV Ne+和200keV He+輻照多晶燒綠石Lu2Ti2O7樣品，發(fā)現(xiàn)Kr和Ne輻照后樣品先發(fā)生有序到無序轉(zhuǎn)變，然后非晶轉(zhuǎn)變

4、，但是最終不能完全非晶，而He離子輻照只能使樣品發(fā)生有序到無序轉(zhuǎn)變，生成無序立方螢石相，不能使樣品非晶，并且三種不同離子輻照后樣品最大微觀腫脹程度不一致。(4)Ln離子半徑效應，室溫和723K下，利用600keVKr3+輻照燒綠石Gd2Ti2O7和Lu2Ti2O7樣品，輻照劑量為1.45×1016ions/cm2，發(fā)現(xiàn)Ln2Ti2O7的抗輻照能力強弱與Ln離子半徑息息相關。
　　至于Ln2TiO5樣品，輻照實驗則按照以下兩方面進行

5、，(1)入射離子質(zhì)量效應，室溫下用800keV Kr2+，400keV Ne+和400keV He+輻照Tb2TiO5樣品，Kr和Ne離子輻照下，樣品出現(xiàn)完全非晶現(xiàn)象，而在低劑量Ne離子輻照和高劑量He離子輻照下，都可發(fā)生有序到無序晶體轉(zhuǎn)變現(xiàn)象。(2)Ln離子半徑效應，室溫下800keV Kr2+和400keV He+被用來輻照四種Ln2TiO5樣品，發(fā)現(xiàn)Ln半徑越小，其抗輻照性能越強。
　　無論是Ln2Ti2O7還是Ln2TiO