241Am(n,γ)242m,gAm反應(yīng)實(shí)驗(yàn)新方法研究.pdf

1、高精度的中子輻射俘獲截面是核反應(yīng)理論研究、核天體物理學(xué)研究和核反應(yīng)堆設(shè)計(jì)中的重要參數(shù)之一。然而，隨著核物理實(shí)驗(yàn)研究的深入，人們面對(duì)的常常是小反應(yīng)率、高本底、大γ射線多重性問題，使得精確測(cè)量中子輻射俘獲截面的核物理實(shí)驗(yàn)越來越復(fù)雜。
　　在含Pu的核燃料中，總是存在一定量的Am、Cm等次錒系核素。在核能生產(chǎn)與核燃料循環(huán)中，241Am的中子輻射俘獲反應(yīng)截面數(shù)據(jù)對(duì)乏燃料的管理和處置至關(guān)重要，人們迫切需要更高精度的241Am中子輻射俘獲反應(yīng)

2、截面和可靠的242Am的m/g值。目前，文獻(xiàn)報(bào)道的241Am(n,γ)實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)以熱中子能點(diǎn)處的結(jié)果較多，數(shù)據(jù)的一致性不是很好，在其它能區(qū)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)也有幾家，主要集中在300keV以下，各家數(shù)據(jù)分歧也非常明顯。國(guó)際上的幾個(gè)主要中子評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫中所給出的結(jié)果在1keV~10keV能區(qū)相差5~15％，300keV以上能區(qū)，因?qū)嶒?yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)非常少，各庫的評(píng)價(jià)結(jié)果偏差達(dá)50%，甚至更大。因此，利用近來發(fā)展的一些新探測(cè)器技術(shù)對(duì)241Am的中子輻射俘

3、獲反應(yīng)截面進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測(cè)量研究，進(jìn)一步提高數(shù)據(jù)精度是非常有意義的。
　　活化法是測(cè)量中子輻射俘獲反應(yīng)截面的一種常用方法，但是這種方法要求剩余核具有放射性，同時(shí)要求剩余核的半衰期必須適當(dāng)，其測(cè)量結(jié)果依賴半衰期和衰變分支比數(shù)據(jù)等。對(duì)于241Am，目前的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)除熱能點(diǎn)外，在其它能點(diǎn)因中子俘獲反應(yīng)的截面小，難以采用活化法進(jìn)行測(cè)量。瞬發(fā)γ射線法是通過直接測(cè)量剩余核退激發(fā)射的瞬發(fā)γ射線來測(cè)量中子輻射俘獲反應(yīng)截面，它利用級(jí)聯(lián)γ的總能量為固定值這一

4、特點(diǎn)進(jìn)行反應(yīng)道鑒別，相比活化法這種方法具有更好的普適性。鑒于BaF2晶體具有快慢兩種發(fā)光成分、對(duì)γ射線探測(cè)效率較高、時(shí)間分辨率好、對(duì)中子敏感度低、不易潮解、易封裝等優(yōu)點(diǎn)。在本研究中將研究采用基于BaF2晶體的全吸收型探測(cè)器裝置（GTAF）測(cè)量241Am(n,γ)242m+gAm的反應(yīng)總截面的可行性?？紤]到 CLOVER探測(cè)器具有良好的能量分辨本領(lǐng)，同時(shí)較常用的單塊HPGe晶體探測(cè)器具有更高的探測(cè)效率。因此，在本研究中提出采用8個(gè)CLOV

5、ER型的探測(cè)器組合來測(cè)量241Am(n,γ)242m/gAm的截面比m/g。
　　通過本論文的研究是想要回答以上方案的可行性問題，主要完成了以下幾方面的研究工作：
　?。?）選擇采用GEANT4作為模擬計(jì)算程序的開發(fā)平臺(tái)，建立了一個(gè)模擬計(jì)算程序（GTAFandCLOVER），該程序包含對(duì)中國(guó)原子能院在建的全吸收型探測(cè)器裝置（GTAF）和由8個(gè)CLOVER探測(cè)器組合而成的探測(cè)裝置幾何描述。
　　（2）為了解決目前版本的G

6、EANT4程序所自帶的中子數(shù)據(jù)庫不含原子序數(shù)z>92的核素截面數(shù)據(jù)問題，我們?cè)诩訌?qiáng)對(duì)程序理解的基礎(chǔ)上，解決了模擬計(jì)算所需的241Am的中子輻射俘獲截面數(shù)據(jù)，同時(shí)重新制作了242Am的能級(jí)數(shù)據(jù)。編寫了一個(gè)數(shù)據(jù)格式轉(zhuǎn)換程序（ENDF2G4），可用于將ENDF格式的數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換成G4所需格式的數(shù)據(jù)，該程序也可適用其它核或其它來源于不同評(píng)價(jià)庫的中子數(shù)據(jù)。
　?。?）模擬計(jì)算得到采用GTAF裝置，對(duì)2MeV以下的單能γ射線的探測(cè)效率可達(dá)到90%

7、以上，對(duì)6MeV以下的單能γ射線，探測(cè)效率也能達(dá)到85%以上。整個(gè)GTAF探測(cè)裝置對(duì)12.5keV~100keV的中子吸收率低于10%，說明BaF2晶體具有中子靈敏度低的特點(diǎn)。中子在BaF2晶體中平均需要經(jīng)過10多次散射才被俘獲，因此BaF2晶體俘獲散射中子的時(shí)間要比樣品俘獲中子的時(shí)間滯后很多。模擬計(jì)算發(fā)現(xiàn)理論的γ多重?cái)?shù)分布與利用GTAF測(cè)量到的多重?cái)?shù)（也即晶體多重?cái)?shù)）是有差別的，不能簡(jiǎn)單地把晶體多重?cái)?shù)分布看作復(fù)合核退激的理論γ多重?cái)?shù)分

8、布。本論文對(duì)時(shí)間無關(guān)性本底和時(shí)間相關(guān)性本底也作了簡(jiǎn)要分析，本底的主要來源是樣品上的散射中子進(jìn)入探測(cè)器和其周圍物質(zhì)被俘獲后產(chǎn)生的γ射線本底。關(guān)于中子吸收體的選擇問題，計(jì)算結(jié)果表明6LiH的中子吸收效果最好。當(dāng)用該裝置測(cè)量241Am(n,γ)242m+gAm的總截面，且總能譜的閾值設(shè)在2.5MeV時(shí)，用4cm6LiH會(huì)使效應(yīng)計(jì)數(shù)損失約7.5%，用8cm6LiH時(shí)會(huì)使效應(yīng)計(jì)數(shù)損失約12.2%。通過利用γ射線和α粒子在BaF2晶體中產(chǎn)生的信號(hào)其

9、快慢成分比差異，結(jié)合Flash ADC技術(shù)，可以較好地剔除BaF2晶體本身存在的α本底。為避免前一脈沖中由樣品散射中子引起的本底與后一個(gè)脈沖的效應(yīng)疊在一起，加速器脈沖中子源的頻率應(yīng)不超過250kHz。在實(shí)驗(yàn)中，注意以上問題的解決，利用GTAF探測(cè)裝置對(duì)241Am(n,γ)242m+gAm反應(yīng)總截面進(jìn)行測(cè)量是可行的。
　?。?）模擬計(jì)算了CLOVER探測(cè)器與束流線之間的夾角θ對(duì)探測(cè)效率的影響情況，結(jié)果表明對(duì)1MeV的單能γ射線，θ角

10、越大，整個(gè)裝置的探測(cè)效率也越高。當(dāng)θ角為80o，對(duì)應(yīng)束流入口大小為12.4cm×12.4cm時(shí)，整個(gè)裝置的探測(cè)效率可達(dá)16%；對(duì)應(yīng)束流入口大小為12.4cm×6.2cm時(shí)，探測(cè)效率可達(dá)21%。通過模擬計(jì)算在θ角為80o時(shí)，241Am(n,γ)反應(yīng)后的γ總沉積能譜，從初步得到的模擬計(jì)算結(jié)果來看，效率確實(shí)很低，但基本還是可以在總能量譜上將5.537MeV（來自241Am(n,γ)242gAm）和5.489MeV（來自241Am(n,γ)24