版權(quán)說明:本文檔由用戶提供并上傳,收益歸屬內(nèi)容提供方,若內(nèi)容存在侵權(quán),請進(jìn)行舉報或認(rèn)領(lǐng)
文檔簡介
1、烯丙位氧化是獲得α,β-不飽和羰基化合物和烯丙醇化合物重要的手段之一,羰基或羥基化合物是生產(chǎn)藥品、香料、食品添加劑、農(nóng)產(chǎn)品等化學(xué)品的重要中間體。在烯丙位氧化反應(yīng)中,分子氧(O2)由于經(jīng)濟(jì)易得、還原產(chǎn)物為水而被譽(yù)為“綠色氧源”。但分子氧為一種順磁分子,基態(tài)為三重態(tài),與基態(tài)為單重態(tài)的化合物之間的反應(yīng)是自旋禁阻的,要通過一定手段改變氧分子的電子構(gòu)型才能達(dá)到活化的目的。目前,通過自由基途徑來活化分子氧是氧化反應(yīng)的研究熱點之一。N-羥基鄰苯二甲酰
2、亞胺(NHPI)為代表的氮氧自由基催化劑在氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的活化氧能力,但NHPI通常在助催化劑協(xié)同作用下,能更好地發(fā)揮催化作用。為了實現(xiàn)綠色氧化的過程,論文以分子氧為氧化劑,以NHPI為催化劑,輔以高效且易于回收的非均相助催化劑組成協(xié)同催化體系,并以α-異佛爾酮(α-IP)經(jīng)分子氧氧化成氧代異佛爾酮(KIP)為模塊反應(yīng),研究了其催化性能。
首先考察了以NHPI為主催化劑,非均相石墨相氮化碳(g-C3N4)作為助催化劑,對
3、α-IP的協(xié)同催化氧化進(jìn)行研究,考察了各因素如反應(yīng)時間、溫度、氧氣分壓、催化劑用量等對協(xié)同催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化率的影響,得到了α-IP烯丙位羰基化較優(yōu)化的條件為:10 mmolα-IP,200mg g-C3N4,10 mol% NHPI,乙腈為溶劑,1.2 MPa氧氣分壓,反應(yīng)溫度為130℃,反應(yīng)時間為5h,α-IP轉(zhuǎn)化率為74.8%,KIP的選擇性為44.4%。g-C3N4重復(fù)使用3次后,催化效果沒有明顯下降。反應(yīng)中避免了使用金屬催化劑,且反
4、應(yīng)條件溫和,能耗少,操作方便。
其次,還以2,6-吡啶二甲酸(H2PDA)、2,4,6-吡啶三甲酸(H3ptc)、1,3,5-苯三甲酸(H3BTC)為配體分別結(jié)合Cu2+、Co2+、Mn2+等過渡金屬離子制備了系列金屬有機(jī)骨架材料(MOFs),并通過浸漬的方法將NHPI固載到MOFs的孔道及表面上,形成非均相NHPI/MOFs催化體系,用于α-IP的催化氧化反應(yīng),考察了催化劑種類、反應(yīng)時間和溫度、催化劑用量等條件對反應(yīng)的影響,
溫馨提示
- 1. 本站所有資源如無特殊說明,都需要本地電腦安裝OFFICE2007和PDF閱讀器。圖紙軟件為CAD,CAXA,PROE,UG,SolidWorks等.壓縮文件請下載最新的WinRAR軟件解壓。
- 2. 本站的文檔不包含任何第三方提供的附件圖紙等,如果需要附件,請聯(lián)系上傳者。文件的所有權(quán)益歸上傳用戶所有。
- 3. 本站RAR壓縮包中若帶圖紙,網(wǎng)頁內(nèi)容里面會有圖紙預(yù)覽,若沒有圖紙預(yù)覽就沒有圖紙。
- 4. 未經(jīng)權(quán)益所有人同意不得將文件中的內(nèi)容挪作商業(yè)或盈利用途。
- 5. 眾賞文庫僅提供信息存儲空間,僅對用戶上傳內(nèi)容的表現(xiàn)方式做保護(hù)處理,對用戶上傳分享的文檔內(nèi)容本身不做任何修改或編輯,并不能對任何下載內(nèi)容負(fù)責(zé)。
- 6. 下載文件中如有侵權(quán)或不適當(dāng)內(nèi)容,請與我們聯(lián)系,我們立即糾正。
- 7. 本站不保證下載資源的準(zhǔn)確性、安全性和完整性, 同時也不承擔(dān)用戶因使用這些下載資源對自己和他人造成任何形式的傷害或損失。
最新文檔
- 基于g-C3N4或石墨烯的催化材料的制備及性能研究.pdf
- g-C3N4與錳氧化合物復(fù)合材料用于光熱協(xié)同催化的研究.pdf
- g-C3N4光催化氧化還原性能調(diào)控及其環(huán)境催化性能增強(qiáng).pdf
- g-C3N4光催化降解抗生素及其機(jī)理研究.pdf
- DBD等離子體協(xié)同g-C3N4基催化劑轉(zhuǎn)化溫室氣體研究.pdf
- g-C3N4的合成、改性與光催化性能.pdf
- g-C3N4納米片和NiS-g-C3N4的制備及光催化產(chǎn)氫性能研究.pdf
- g-C3N4光催化材料的制備、改性及其性能研究.pdf
- g-C3N4的剝離及g-C3N4-BiOBr光催化劑的制備和性能研究.pdf
- g-C3N4復(fù)合光催化材料的設(shè)計合成及其光催化性能研究.pdf
- NHPI類似物的合成及其在催化分子氧氧化中的應(yīng)用.pdf
- 氮化碳(g-C3N4)的缺陷與活性位點調(diào)控及光催化產(chǎn)氫性能.pdf
- g-C3N4基復(fù)合光催化劑的制備及其活性研究.pdf
- 磁載g-C3N4光催化劑的改性及其應(yīng)用.pdf
- 改性g-C3N4光催化劑制備及光催化活性的研究.pdf
- 金屬元素?fù)诫sg-C3N4的制備及其光催化性能研究.pdf
- g-C3N4基復(fù)合材料的制備及光催化性能研究.pdf
- 無配體g-C3N4負(fù)載的納米Pd催化的Heck反應(yīng)的研究.pdf
- g-C3N4納米片的液相剝離及其光催化性能研究.pdf
- 水在g-C3N4表面吸附及催化反應(yīng)的理論研究.pdf
評論
0/150
提交評論