2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、氣-固催化氧化制2-甲基-1,4-萘醌是強放熱復(fù)雜反應(yīng)過程,如何通過調(diào)變催化劑活性及控制反應(yīng)條件對于提高目標產(chǎn)物收率非常關(guān)鍵。本文以提高2-甲基-1,4-萘醌收率為目的,對催化劑制備及操作工藝條件開展研究,考察反應(yīng)動力學(xué),并對產(chǎn)物分離熱力學(xué)進行研究。以V2O5為主活性組分,采用浸漬法制備催化劑。以2-甲基萘轉(zhuǎn)化率、2-甲基-1,4-萘醌收率作為考核指標,考察制備條件、催化劑載體、助劑 K2SO4添加量以及酸堿性對催化活性的影響。結(jié)果表明

2、,SiO2為載體,NH4VO3為 SiO2質(zhì)量的5.77%,焙燒溫度400~450℃,焙燒時間2 h;K2SO4與NH4VO3摩爾比為1:1時,2-甲基-1,4-萘醌收率較高;對催化劑酸堿處理發(fā)現(xiàn),催化劑呈酸性更容易發(fā)生深度氧化。對篩選出的較優(yōu)催化劑進行表征表明,活性組分V2O5在載體SiO2上呈高度分散狀態(tài),催化劑的比表面積為10.01 m2·g-1,平均孔徑為10nm。通過單因素和響應(yīng)面實驗,考察操作工藝條件對反應(yīng)的影響。優(yōu)化操作條

3、件:反應(yīng)溫度390℃,空速200mL·(g· min)-1,原料量13.04×10-4 mol·h-1,在該條件下2-甲基萘的轉(zhuǎn)化率為80.0%,2-甲基-1,4-萘醌的收率為46.5%,反應(yīng)連續(xù)運行220 h,催化劑活性穩(wěn)定。
  本文研究了2-甲基萘氣-固催化氧化制備2-甲基-1,4-萘醌的催化反應(yīng)動力學(xué)。通過簡化反應(yīng)網(wǎng)絡(luò),建立反應(yīng)動力學(xué)模型,得到2-甲基萘氣-固催化氧化制備2-甲基-1,4-萘醌的反應(yīng)動力學(xué)方程。殘差分析和統(tǒng)

4、計檢驗表明,反應(yīng)動力學(xué)模型是適宜的?;?-甲基萘催化氧化強放熱復(fù)雜反應(yīng)的特點,為降低反應(yīng)熱影響,工業(yè)級催化劑需制備成環(huán)柱狀薄層催化劑。為此,設(shè)計了改進Wicke-Kallenbach擴散池,采用穩(wěn)態(tài)法以Ar-CO2、N2-CO2為擴散組分測定環(huán)柱狀薄層催化劑的徑向有效擴散系數(shù)。Ar-CO2和N2-CO2體系兩組分氣體在環(huán)柱狀薄層催化劑內(nèi)的擴散通量之比符合Graham氣體擴散規(guī)律,按平行孔模型計算催化劑曲折因子為2.6。該反應(yīng)產(chǎn)物除2-

5、甲基-1,4-萘醌外,主要還有2-萘甲醛和鄰苯二甲酸酐。為了有效分離產(chǎn)物,需研究反應(yīng)產(chǎn)物的四元體系及其三元、二元子體系的固-液相平衡。采用平衡法測定2-萘甲醛在283.15~303.15 K溫度范圍內(nèi)、六種純?nèi)軇┖图状?乙醇混合溶劑中的溶解度數(shù)據(jù),用Van’t Hoff、Apelblat、?h模型對溶解度數(shù)據(jù)進行關(guān)聯(lián),得到了該溶解過程溶解熵和溶解焓。采用濕渣法測定了283.15K、293.15K和303.15K溫度下,2-甲基-1,4-

6、萘醌+苯酐+1,4-二氧六環(huán),2-萘甲醛+苯酐+1,4-二氧六環(huán)和2-甲基-1,4-萘醌+2-萘甲醛+1,4-二氧六環(huán)三個體系的固-液相平衡數(shù)據(jù)及飽和液相的密度值,并繪制了三元體系相圖。利用NRTL和Wilson模型對這三個體系下的溶解度數(shù)據(jù)關(guān)聯(lián),NRTL較 Wilson模型擬合效果好;在三元體系溶解度的基礎(chǔ)上,測定了283.15K下,2-甲基-1,4-萘醌-苯酐-2-萘甲醛-1,4-二氧六環(huán)四元體系相平衡數(shù)據(jù),繪制了四元體系干固圖和溶

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