Ⅱ-Ⅵ族化合物中原子間的多體相互作用勢及其在分子動力學模擬中的應用.pdf

1、要進行計算機模擬關鍵性的一步就是原子間相互作用勢的選取，原子間的相互作用勢決定了體系的微觀結構和物理、化學性質(zhì)，是所有有關原子水平上的計算機模擬的基礎，它不僅決定了計算機模擬時所需的機時，而且還將直接影響著模擬結果的準確性。在一定的物理模型的基礎上發(fā)展相應的原子間相互作用勢,進而研究材料的性質(zhì)和不同狀態(tài)下的行為,已經(jīng)成為材料研究中一種必要的研究手段。原子間的勢函數(shù)的發(fā)展經(jīng)歷了從對勢到多體勢的過程，對勢認為原子之間的相互作用是兩兩之間的作

2、用，與其它原子的位置無關，而實際上，在多原子體系中，一個原子的位置不同，將影響其它原子間的有效相互作用，所以，多體勢能更準確地表示多原子體系勢函數(shù)。
　　本文在對CdS，CdSe，CdTe三種閃鋅礦結構的Ⅱ-Ⅵ族化合物進行分子動力學模擬，選取了Morse，Stillinger-Weber兩種相互作用勢進行對比研究，Morse的參數(shù)取的是已有研究的參數(shù)，Stillinger-Weber勢的參數(shù)是用已有研究的勢能數(shù)據(jù)模擬得到的，主要研

3、究結果如下：
　　（1）選取Morse勢函數(shù)進行模擬時，發(fā)現(xiàn)模擬后晶體結構發(fā)生了變化，不再是初始的閃鋅礦結構。從而得出Morse勢不適合用來描述Ⅱ-Ⅵ族化合物，不能使其結構保持穩(wěn)定。
　　（2）選取Stillinger-Weber勢對CdS進行模擬時，發(fā)現(xiàn)其停止標度后，能達到穩(wěn)定，結構也能保持初始的閃鋅礦結構。所以Stillinger-Weber勢可以用來描述Ⅱ-Ⅵ化合物，能使其結構保持穩(wěn)定。
　?。?）在不考慮三體部

4、分的影響時，在停止標度后，系統(tǒng)的溫度也會隨著模擬時間的增加而升高，因此Stillinger-Weber勢的三體部分是保持閃鋅礦結構的關鍵，這與SW勢在C、Si、Ge中的應用結果相似，取cos(θ)=-1/3，從三體部分的數(shù)學形式可以看出，它將強烈地維持中心原子與兩個近鄰原子之間的夾角穩(wěn)定在109.47°。從而有助于保持金剛石結構的穩(wěn)定性。
　　（4）從勢能隨溫度的變化的曲線可以看出，在發(fā)生相變的時候，勢能突然升高，并出現(xiàn)過熱現(xiàn)象。

5、從三體部分占總勢能和兩體部分勢能的絕對值隨溫度的變化可以看出，在發(fā)生相變的時候三體部分所占比例也升高，跟勢能隨溫度變化的趨勢一樣。三體部分在溫度低時所占比例較小，這是由于在溫度較低時，分子運動不太激烈，原子偏離閃鋅礦結構也不明顯，而三體部分是維持這種結構的基礎，所以三體部分對勢能的貢獻也小，當溫度升高時，原子運動加劇，偏離閃鋅礦結構越多，要維持閃鋅礦結構，三體部分的作用就得增加，所以所占比例增加。當發(fā)生相變后，物質(zhì)已由晶體結構邊成了液體