新型有機小分子催化劑的合成及其催化Knoevenagel反應的研究.pdf

1、Knoevenagel反應是一類廣泛用于合成C-C鍵的反應，同時也是現代有機催化的典型反應。但是出乎意料之外的是，盡管其擁有悠久的研究歷史和許多工業(yè)上的應用，但是關于不對稱催化Knoevenagel反應的研究鮮見報道。本論文從廉價易得的原料出發(fā)，構建了多種新型手性有機小分子催化劑，并重點研究其在催化Knoevenagel反應中的應用。具體內容如下：
　　首先，報道了一種氨基酸脲型化合物的簡便合成方法。以L-氨基酸為原料，經甲酯化保

2、護后，在三乙胺作為酸束縛劑條件下，通過固體光氣活化其氨基；再與不同胺類化合物反應，得到高產率的氨基酸脲型化合物。產物結構經MS、1HNMR、X-ray單晶衍射等手段證實。
　　其次，篩選出了一種高活性的氨基酸脲型化合物的催化劑。該催化劑具有雙功能催化活性位點，可在常溫下催化水相Knoevenagel反應。具有反應時間短，產物選擇性好和收率高等優(yōu)點，符合綠色化學的要求。同時還研究了其催化麥氏酸與芳香醛發(fā)生縮合反應的機理，結果表明，脲