介孔硅基材料MCM-41原位摻雜貴金屬催化氧化甲苯性能的研究.pdf

1、揮發(fā)性有機(jī)化合物（VolatileOrganicCompounds，VOCs）是一類(lèi)主要的大氣污染物，其來(lái)源非常廣泛，包括汽車(chē)尾氣、化工生產(chǎn)以及垃圾填埋等。我國(guó)工業(yè)生產(chǎn)所排放VOCs通常具有低濃度、大風(fēng)量的特點(diǎn)。鑒于此，催化氧化處理技術(shù)由于具有高效率、低能耗以及二次污染少的特點(diǎn)而備受關(guān)注。催化氧化技術(shù)的核心在于高性能催化劑的研發(fā)。與過(guò)渡金屬氧化物催化劑相比，貴金屬基催化劑對(duì)VOCs具有更高的催化效率，但貴金屬顆粒易團(tuán)聚、分散性差的特點(diǎn)也

2、限制了其在實(shí)際工程中的應(yīng)用。納米硅管材料MCM-41憑借其極大的比表面積、孔容和高穩(wěn)定性等優(yōu)勢(shì)逐漸成為一類(lèi)具有廣闊前景的催化劑載體。本文從提高貴金屬分散性的角度出發(fā)，通過(guò)原位摻雜的方法分別將Pt-Pd和Pt-Zr雙金屬同時(shí)摻雜進(jìn)入MCM-41介孔材料中，制備得到用于甲苯催化氧化的催化劑，通過(guò)一系列表征對(duì)催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了探究，并對(duì)表征結(jié)果與催化劑活性之間的內(nèi)
　　在關(guān)系進(jìn)行分析。
　　首先，本文使用一步合成方法將Pt

3、和Pd原位同時(shí)摻雜到MCM-41材料中，得到了一系列Ptxwt％-Pdywt％/MCM-41(x+y=0.3)催化劑。甲苯催化氧化實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在貴金屬總負(fù)載量相同的條件下，雙貴金屬共摻雜的Pt-Pd/MCM-41催化劑展現(xiàn)出了比單金屬負(fù)載催化劑（Pt/MCM-41或Pd/MCM-41）更好的催化活性。進(jìn)一步的表征發(fā)現(xiàn)，共摻雜的Pt-Pd/MCM-41中，貴金屬顆粒尺寸更小，分散性更佳，可使催化劑表面暴露更多的活性位點(diǎn)。同時(shí)由于雙貴金屬之間

4、的協(xié)同作用，使得催化劑中含有更多的高活性Pt(0)組分。這兩個(gè)特點(diǎn)促進(jìn)了催化劑攜氧和還原能力的上升，從而提升了催化劑的催化劑氧化活性。此外，原位共摻雜的Pt-Pd基催化劑具有非常良好的穩(wěn)定性。
　　而后，本文同樣采用原位摻雜的方法，將Pt和過(guò)渡金屬Zr同時(shí)引入MCM-41分子篩中，制備得到Pt0.3wt％-Zrxwt％/MCM-41(x=1，3，5)系列催化劑。甲苯催化氧化實(shí)驗(yàn)表明，該系列催化劑的活性隨著Zr摻雜量的上升而提高，其