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文檔簡介
1、揮發(fā)性有機化合物(VolatileOrganicCompounds,VOCs)是一類主要的大氣污染物,其來源非常廣泛,包括汽車尾氣、化工生產(chǎn)以及垃圾填埋等。我國工業(yè)生產(chǎn)所排放VOCs通常具有低濃度、大風(fēng)量的特點。鑒于此,催化氧化處理技術(shù)由于具有高效率、低能耗以及二次污染少的特點而備受關(guān)注。催化氧化技術(shù)的核心在于高性能催化劑的研發(fā)。與過渡金屬氧化物催化劑相比,貴金屬基催化劑對VOCs具有更高的催化效率,但貴金屬顆粒易團聚、分散性差的特點也
2、限制了其在實際工程中的應(yīng)用。納米硅管材料MCM-41憑借其極大的比表面積、孔容和高穩(wěn)定性等優(yōu)勢逐漸成為一類具有廣闊前景的催化劑載體。本文從提高貴金屬分散性的角度出發(fā),通過原位摻雜的方法分別將Pt-Pd和Pt-Zr雙金屬同時摻雜進入MCM-41介孔材料中,制備得到用于甲苯催化氧化的催化劑,通過一系列表征對催化劑的物理化學(xué)性質(zhì)進行了探究,并對表征結(jié)果與催化劑活性之間的內(nèi)
在關(guān)系進行分析。
首先,本文使用一步合成方法將Pt
3、和Pd原位同時摻雜到MCM-41材料中,得到了一系列Ptxwt%-Pdywt%/MCM-41(x+y=0.3)催化劑。甲苯催化氧化實驗發(fā)現(xiàn),在貴金屬總負(fù)載量相同的條件下,雙貴金屬共摻雜的Pt-Pd/MCM-41催化劑展現(xiàn)出了比單金屬負(fù)載催化劑(Pt/MCM-41或Pd/MCM-41)更好的催化活性。進一步的表征發(fā)現(xiàn),共摻雜的Pt-Pd/MCM-41中,貴金屬顆粒尺寸更小,分散性更佳,可使催化劑表面暴露更多的活性位點。同時由于雙貴金屬之間
4、的協(xié)同作用,使得催化劑中含有更多的高活性Pt(0)組分。這兩個特點促進了催化劑攜氧和還原能力的上升,從而提升了催化劑的催化劑氧化活性。此外,原位共摻雜的Pt-Pd基催化劑具有非常良好的穩(wěn)定性。
而后,本文同樣采用原位摻雜的方法,將Pt和過渡金屬Zr同時引入MCM-41分子篩中,制備得到Pt0.3wt%-Zrxwt%/MCM-41(x=1,3,5)系列催化劑。甲苯催化氧化實驗表明,該系列催化劑的活性隨著Zr摻雜量的上升而提高,其
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