MOVPE生長(zhǎng)GaN的表面反應(yīng)研究.pdf

1、GaN是一種極重要的III-V族直接帶隙半導(dǎo)體材料，具有禁帶寬、擊穿電場(chǎng)高、電子遷移率高及抗輻射能力強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)，廣泛用于制備 LED、半導(dǎo)體激光器以及高頻大功率微電子器件。MOVPE是制備 GaN薄膜的主要方法。在MOVPE生長(zhǎng) GaN薄膜過(guò)程中，H2和 N2作為載氣，以 TMG和 NH3作為源氣體。源氣體在載氣的攜帶下進(jìn)入反應(yīng)室，發(fā)生氣相反應(yīng)和表面反應(yīng)。MOVPE的氣相反應(yīng)決定了薄膜生長(zhǎng)速率和均勻性，而表面反應(yīng)決定了薄膜的表面形貌和生長(zhǎng)

2、質(zhì)量。對(duì)于表面反應(yīng)，前人的研究主要針對(duì) c面 GaN的MOVPE生長(zhǎng)，考慮的表面反應(yīng)吸附粒子主要為Ga原子和NH3。而對(duì)于MOVPE中表面反應(yīng)前體MMG和NH3分子在非極性m面和a面GaN表面的吸附以及并入晶格的機(jī)理至今仍不清楚。
　　采用基于DFT理論的CASTEP模塊，構(gòu)建非極性性m面和a面GaN表面超晶胞模型，對(duì)表面反應(yīng)前體在表面的吸附進(jìn)行優(yōu)化計(jì)算。根據(jù)計(jì)算結(jié)果，分析吸附特性和成鍵情況?；谟?jì)算結(jié)果和分析，提出 a面 GaN

3、薄膜生長(zhǎng)機(jī)理。針對(duì)極性 c面 GaN生長(zhǎng)模式和表面形成的島，建立臺(tái)階模型，分析表面成島原因，另外分析載氣對(duì)表面形貌產(chǎn)生影響的原因。主要內(nèi)容如下：
　　1.優(yōu)化計(jì)算MMG和NH3在m面GaN表面不同的初始吸附位吸附，計(jì)算了MMG和 NH3在表面的吸附能、與近鄰原子的距離、態(tài)密度、電荷密度分布、電子布居。在表面1×1周期里，MMG和NH3均有一個(gè)最佳吸附位。MMG中的Ga原子與表面鄰近的N原子、Ga原子分別形成Ga-N、Ga-Ga共價(jià)

4、鍵。NH3中的N原子與表面鄰近的Ga原子形成N-Ga共價(jià)鍵。通過(guò)電荷分布情況和布居數(shù)，驗(yàn)證成鍵情況。H原子在 m面 GaN表面吸附在 N原子上，形成N-H鍵。從能量角度，NH3在表面吸附之后傾向于解離。
　　2.優(yōu)化計(jì)算 MMG和NH3在 a面GaN表面不同的初始吸附位吸附，計(jì)算了MMG和NH3在表面的吸附能、與近鄰原子的距離、態(tài)密度、電荷密度分布、電子布居。在表面1×1周期里，MMG和NH3均有兩個(gè)最佳吸附位。吸附粒子與表面原子

5、之間成鍵方式與在m面GaN表面上相同。
　　3.根據(jù)表面反應(yīng)前體MMG和NH3在a面GaN表面的吸附特性及成鍵情況，將a面GaN表面反應(yīng)歸納成4個(gè)反應(yīng)方程式，并且提出a面GaN薄膜生長(zhǎng)機(jī)理。在a面GaN生長(zhǎng)表面覆蓋著H原子，H原子吸附在表面N原子上。NH3吸附到表面最佳吸附位，之后解離為 NH2和 H，H原子形成 H2脫離表面。MMG吸附到表面，只與表面 N原子之間成鍵，N原子上原有吸附的H原子形成H2脫離表面。MMG與相鄰由解離

6、得到的NH2之間成鍵，脫去CH4。從而生長(zhǎng)出新的一層原子層，表面結(jié)構(gòu)與初始表面結(jié)構(gòu)一致。
　　4.針對(duì)極性c面GaN表面形成的島，將島簡(jiǎn)化為臺(tái)階模型，發(fā)現(xiàn)吸附粒子在臺(tái)階上下吸附后總能量存在差值。隨著臺(tái)階的增高，總能量差值增大。當(dāng)總能量差值增大到一定程度，吸附粒子不再穩(wěn)定地吸附在臺(tái)階上，即 GaN表面島的尺寸不再增大。不同生長(zhǎng)條件下，形成島的尺寸不同。載氣中H2的占比影響表面 H原子參與的反應(yīng)，影響吸附粒子到表面的吸附，影響吸附粒子