MOVPE生長(zhǎng)GaN的表面反應(yīng)機(jī)理研究.pdf

1、氮化鎵(GaN)薄膜是重要的寬禁帶Ⅲ-Ⅴ族化合物半導(dǎo)體材料，廣泛用于高亮度藍(lán)綠發(fā)光二極管(LED)、半導(dǎo)體激光器(LD)、化合物半導(dǎo)體薄膜太陽電池、以及高頻大功率微電子器件。了解GaN薄膜生長(zhǎng)過程的表面反應(yīng)至關(guān)重要。本文首先綜述了MOVPE生長(zhǎng)GaN表面反應(yīng)的研究現(xiàn)狀和存在的問題。在總結(jié)前人研究的基礎(chǔ)上，構(gòu)建了GaN(0001)-Ga面和GaN(000(1))-N面的理想表面模型，結(jié)合量子化學(xué)的DFT理論和CASTEP程序，對(duì)模型進(jìn)行幾

2、何優(yōu)化和能量?jī)?yōu)化，對(duì)到達(dá)表面的反應(yīng)前體GaCH3和NH3在GaN表面的吸附行為進(jìn)行了研究。然后，計(jì)算了NH3的表面覆蓋率，并提出了一套合理的表面初始成核的反應(yīng)機(jī)理。最后，建立了GaN的TSK生長(zhǎng)模型，并以此為基礎(chǔ)提出了臺(tái)階處和拐角處的GaN的生長(zhǎng)機(jī)制。研究結(jié)果對(duì)GaN的表面反應(yīng)機(jī)理具有重要參考。
　　具體內(nèi)容如下:
　　1.通過計(jì)算GaCH3和NH3在GaN(0001)-Ga面的Top、Bridge、H3、T4四種吸附位的能

3、量曲線發(fā)現(xiàn)， GaCH3在各吸附位的吸附能差值不大，因此容易在表面遷移;而NH3在各吸附位的吸附能差值較大，最穩(wěn)定吸附位為Top位，遷移到其他位置需要克服較大能壘。通過計(jì)算GaCH3和NH3在GaN(000(1))-N面的Top、Bridge、H3、T4四種吸附位的能量曲線發(fā)現(xiàn)，GaCH3的最穩(wěn)定吸附位為H3，吸附穩(wěn)定性依次為H3、Bridge、Top、T4。NH3由于分子中的H與表面的N相互作用，所以不能在上述期望的位置形成穩(wěn)定的吸附

4、。另外，從數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)和優(yōu)先順序的角度，討論了氨氣的覆蓋率問題，發(fā)現(xiàn)在理想情況下，氨氣的在GaN(0001)-Ga面的覆蓋率為2/3ML。
　　2.在計(jì)算表面吸附能的基礎(chǔ)上，提出了以GaCH3和NH3為表面生長(zhǎng)基元，在GaN(0001)-Ga面連續(xù)生長(zhǎng)，最終形成環(huán)狀核心的二維生長(zhǎng)機(jī)理。在環(huán)狀核心形成過程中，第一個(gè)GaN核生長(zhǎng)需要三個(gè)NH3和一個(gè)GaCH3，可表示為Ga(NH2)3。第二個(gè)GaN核生長(zhǎng)可利用已有的一個(gè)N作為配位原子，故只

5、需兩個(gè)NH3和一個(gè)GaCH3。兩個(gè)GaN核可表示為(NH2)2Ga-NH-Ga(NH2)2。第三個(gè)GaN核生長(zhǎng)可利用已有的二個(gè)N作為配位原子，故只需要一個(gè)GaCH3和一個(gè)NH3。三個(gè)GaN核構(gòu)成環(huán)狀核心，可表示為Ga3(NH)3(NH2)3。后續(xù)的生長(zhǎng)將重復(fù)第二個(gè)核和第三個(gè)核的生長(zhǎng)過程，從而實(shí)現(xiàn)GaN薄膜的連續(xù)臺(tái)階生長(zhǎng)。
　　3.完整描述了GaN的TSK(Terrace-step-Kink)模型的結(jié)構(gòu)組成，依托GaN的TSK模型，