紅外光電材料無(wú)序PbS的第一性原理研究.pdf

1、非晶態(tài)半導(dǎo)體是凝聚態(tài)物理學(xué)中最為活躍的領(lǐng)域之一。非晶態(tài)半導(dǎo)體化合物PbS材料，被發(fā)現(xiàn)在紅外探測(cè)，特別是在高度集成的紅外探測(cè)器上有較大的優(yōu)勢(shì)，尤其是最近發(fā)現(xiàn)用PbS和金材料做出的探測(cè)器的檢測(cè)靈敏度與當(dāng)今最好的探測(cè)器相比可提高兩個(gè)數(shù)量級(jí)，已經(jīng)開(kāi)始引起國(guó)內(nèi)外的廣泛關(guān)注。 非晶態(tài)半導(dǎo)體的計(jì)算機(jī)模擬不僅可以用來(lái)分析和解釋實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象的機(jī)理及成因，而且可以在實(shí)驗(yàn)前預(yù)測(cè)新的現(xiàn)象和物性。對(duì)于在科學(xué)技術(shù)上獲得新材料和新器件以及認(rèn)識(shí)固體理論中的許多基本

2、問(wèn)題具有至關(guān)重要的意義。 本文利用第一性原理方法，在理論上對(duì)PbS晶體以及完好和包含空位缺陷的PbS(—100)表面的電子結(jié)構(gòu)和幾何結(jié)構(gòu)等進(jìn)行了研究，所用軟件為Cerius2軟件中劍橋大學(xué)開(kāi)發(fā)的CASTEP軟件包，主要結(jié)論如下： 1)基于第一性原理方法，分別采用基于廣義梯度近似(GGA)和局域密度近似(LDA)的四種不同的交換關(guān)聯(lián)勢(shì)，計(jì)算了閃鋅礦結(jié)構(gòu)PbS的能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度、分態(tài)態(tài)密度等。討論了不同交換關(guān)聯(lián)勢(shì)對(duì)計(jì)算結(jié)果的

3、影響，LDA給出較好的帶隙值，而GGA給出較好的晶格常數(shù)。對(duì)比面心結(jié)構(gòu)、體心結(jié)構(gòu)和閃鋅礦結(jié)構(gòu)PbS的計(jì)算結(jié)果，我們得出面心結(jié)構(gòu)PbS最穩(wěn)定。我們的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果以及其他理論結(jié)果符合得很好。 2)分別對(duì)完好的PbS(-100)超晶胞體系；包含一個(gè)S(或Pb)原子空位缺陷的36、48原子PbS(-100)超晶胞體系；包含一個(gè)(或兩個(gè))S(或Pb)原子空位缺陷64原子PbS(-100)超晶胞體系的能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度、分態(tài)態(tài)密度等進(jìn)行

4、了詳細(xì)計(jì)算。幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化結(jié)果顯示PbS(-100)表面不發(fā)生重構(gòu)，但表面原子出現(xiàn)弛豫現(xiàn)象。依據(jù)能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度解釋了PbS的電子結(jié)構(gòu)及幾何結(jié)構(gòu)弛豫的特點(diǎn)及成因。結(jié)果表明：S原子空位缺陷使體系的總態(tài)密度整體向低能端移動(dòng)，S原子空位等價(jià)于施主原子，使PbS(-100)體系變成n型半導(dǎo)體，而Pb原子空位缺陷使體系的總態(tài)密度整體向高能端移動(dòng)，Pb原子空位等價(jià)于受主原子，使體系變?yōu)閜型半導(dǎo)體。而且，隨著空位數(shù)目的增加，總態(tài)密度的移動(dòng)更明顯。