水滑石型復合氧化物堿性調控及其Claisen-Schmidt縮合性能研究.pdf

1、對于具有層狀結構材料的結構和性能研究是近年來的研究熱點。水滑石是一種典型的層狀陰離子粘土，其結構和水鎂石(Mg(OH)2)相關，水鎂石中的Mg2+部分地被Al3+同晶取代而形成的衍生物稱作水滑石，其通式為[M1-x2+Mx3+(OH)2]x+(Ax/nn-)·mH2O。由于M2+與M3+的比例在一定范圍內調變，不僅可以維持其層狀結構，而且可以調節(jié)它的酸堿性。因此水滑石被眾多的催化研究者所青睞。 本論文工作主要以Mg-Al雙金屬組

2、分結構水滑石為基礎，分別考察了不同鎂鋁比、不同制備方法、陽離子摻雜、有機離子插層修飾對水滑石理化性質的影響；以及其對水滑石復合氧化物堿性的影響，從而實現堿性的可控調節(jié)。并以苯甲醛和丙醛的反應為例，結合XRD、TG-DTA、SEM、CO2-TPD等分析手段，考察了水滑石結構為母體衍生得到復合氧化物的催化活性和結構組成及堿性的關系。 發(fā)現只有合適的鎂鋁比才能合成出純凈的水滑石，且隨著Mg/Al的增大催化劑表面堿性位發(fā)生變化，由弱堿性

3、位逐漸向強堿位轉變，且總堿量在Mg/Al比為3處于最佳，催化劑具備較高的反應活性；發(fā)現煅燒溫度的提高，復合氧化物表面堿性由強變弱，且總堿量降低；堿性強度順序為450～550℃＞650℃＞750℃。復合氧化物催化活性在煅燒溫度450、550℃時達到最高。 水熱法和尿素法均能合成出晶相完整的水滑石，由于水滑石的記憶效應，水合重構后的水滑石仍具備原來的層片狀結構。Zn2+、Ni2+、Fe3+陽離子的引入明顯改變了水滑石復合氧化物的表面