金屬有機(jī)骨架材料(IRMOF-3)催化Claisen-Schmidt縮合反應(yīng)合成查爾酮.pdf

1、為解決傳統(tǒng)合成查爾酮催化劑產(chǎn)率低、對(duì)設(shè)備腐蝕大及難以循環(huán)使用的問(wèn)題，本文制備了帶有堿性氨基基團(tuán)的金屬有機(jī)骨架材料IRMOF-3，系統(tǒng)研究了IRMOF-3在Claisen-Schmidt縮合反應(yīng)中的催化性能，合成了具有生物活性和藥用價(jià)值的查爾酮產(chǎn)物，并對(duì)IRMOF-3催化Claisen-Schmidt縮合反應(yīng)的機(jī)理進(jìn)行了初步的探究。主要研究?jī)?nèi)容有：
　　首先，采用溶劑熱法制得金屬有機(jī)骨架材料IRMOF-3，并通過(guò)XRD、SEM、TG

2、-DSC及N2吸附脫附實(shí)驗(yàn)等分析表征方法對(duì)合成的IRMOF-3進(jìn)行表征。結(jié)果表明，制備的IRMOF-3是一類(lèi)具有大比表面積和一定熱穩(wěn)定性的立方體多孔材料。紅外光譜結(jié)果表明，IRMOF-3中存在自由的氨基基團(tuán)。
　　其次，將IRMOF-3應(yīng)用于Claisen-Schmidt縮合反應(yīng)中催化合成查爾酮。本文分別考察了溫度、物料比、催化劑用量、有機(jī)溶劑及不同催化劑對(duì)查爾酮產(chǎn)率的影響。結(jié)果表明，IRMOF-3在Claisen-Schmidt

3、縮合反應(yīng)中展現(xiàn)出優(yōu)良的催化活性，在最佳反應(yīng)條件下查爾酮的產(chǎn)率達(dá)到78％，高于合成該材料所用的金屬鹽、有機(jī)配體和均相催化劑苯胺的催化活性。熱過(guò)濾實(shí)驗(yàn)和重復(fù)使用的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，IRMOF-3在反應(yīng)體系中是一種非均相催化劑，并在重復(fù)使用四次后仍能保持較好的結(jié)構(gòu)完整性和催化活性。此外，對(duì)于不同取代基芳香醛和不同取代基酮的Claisen-Schmidt縮合反應(yīng)，IRMOF-3同樣具有一定的催化效果。
　　最后，本文對(duì)IRMOF-3催化Cla