羰基合成α-萘乙酸非均相催化體系的研究.pdf

1、α-萘乙酸(NAA)是一種重要的精細(xì)化工產(chǎn)品,對(duì)α-萘乙酸合成方法的研究很多,目前比較好的合成α-萘乙酸的方法是在金屬鈷席夫堿配合物均相催化劑作用下的羰化反應(yīng)方法,但均相催化劑回收較為麻煩,不能很好地循環(huán)使用。固載型鈷配合物催化劑能有效地克服上述缺點(diǎn)。
　　本文分別探討了以蒙脫土(MMT)和分子篩為載體的負(fù)載型非均相催化劑的制備方法,實(shí)驗(yàn)確定了催化劑制備的最佳條件。研究了非均相催化劑體系對(duì)1-氯甲基萘羰化合成a-萘乙酸的新方法,實(shí)

2、驗(yàn)確定了最佳反應(yīng)條件。主要研究結(jié)果為:
　　(1)利用離子交換再引入配體配位絡(luò)合的方法,分別制備了蒙脫土和分子篩負(fù)載型金屬配合物復(fù)合催化劑。借助元素分析和原子吸收分析,實(shí)驗(yàn)確定出催化劑制備的最佳條件,結(jié)果表明Co(Ⅱ)-Pyca/MMT催化劑制備的最佳配比(質(zhì)量比)為:m(MMT):m(CoCl2.6H2O)=1:0.75、m(Co(Ⅱ)-MMT):m(MMT)=1:1;Co(Ⅱ)-Pyca/Y分子篩催化劑的最佳配比(質(zhì)量比)為m

3、(Na-Y):m(CoCl2.6H2O)=1:0.5。
　　(2)用FTIR、XRD等方法對(duì)催化劑進(jìn)行了結(jié)構(gòu)分析,結(jié)果表明配體進(jìn)入了MMT的片層間與Co(Ⅱ)配位,形成MMT擔(dān)載的Co(Ⅱ)配合物復(fù)合催化劑;通過“瓶中造船”( ship-in-a-bottle)技術(shù)將Co(Ⅱ)-Pyca禁錮于NaY分子篩的超籠之中,制備了固載型席夫堿鈷金屬配合物Co-Pyca/Y分子篩。
　　(3)探討了蒙脫土負(fù)載鈷配合物催化劑催化羰化反應(yīng)