孔狹縫及孔網(wǎng)絡(luò)模型在炭膜氣體分離中的應(yīng)用.pdf

1、本文針對(duì)目前阻礙炭膜氣體分離工業(yè)應(yīng)用的主要原因之一-炭膜氣體分離機(jī)理理論研究不完善問(wèn)題，采用兩種不同膜孔模型一單孔狹縫模型與孔網(wǎng)絡(luò)模型，展開(kāi)了炭膜氣體分離機(jī)理方面的研究工作。 首先，本文利用μVT-非平衡分子動(dòng)力學(xué)(μ VT-NEMD)分子模擬方法，采用單孔狹縫模型，考察了CH<,4>和CO<,2>的純組分氣體通過(guò)炭膜時(shí)滲透系數(shù)隨系統(tǒng)溫度、壓力的變化，通過(guò)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比，確定了最佳的L-J參數(shù)。然后，在一定溫度和壓力下對(duì)CH<

2、,4>和CO<,2>混合氣體通過(guò)炭膜時(shí)通量和氣體與膜孔壁間相互作用勢(shì)能隨孔徑的變化進(jìn)行了研究，結(jié)果表明炭膜氣體分離為多種因素共同作用的過(guò)程，而氣體分離機(jī)理主要以選擇吸附和分子篩分為主。 其次，本文通過(guò)建立孔網(wǎng)絡(luò)模型，采用臨界路徑分析方法(CPA)對(duì)膜孔的內(nèi)部結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究，并以采用單孔狹縫模型模擬得到的CH<,4>和CO<,2>的二元混合組分通量隨孔徑的變化趨勢(shì)為基礎(chǔ)，充分考慮了膜孔的相互連接性對(duì)氣體分離過(guò)程所產(chǎn)生的影響，確定了

3、適于CH<,4>和CO<,2>通過(guò)的不同膜孔徑范圍，解決了炭膜氣體通量和分離選擇性之間存在的矛盾。由此確定的炭膜孔徑分布曲線與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻和良好，說(shuō)明了本文所提出的孔徑分布函數(shù)能較好的反映實(shí)際膜孔分布，同時(shí)可證明本文建立的孔網(wǎng)絡(luò)模型能夠較正確地反映炭膜對(duì)CH<,4>和CO<,2>混合氣體的分離過(guò)程。 最后，將孔網(wǎng)絡(luò)模型應(yīng)用于炭膜分離煤層氣過(guò)程，確定了適于煤層氣的三種主要成分(CH<,4>、CO<,2>和N<,2>)通過(guò)的不同膜孔徑

4、范圍，由此設(shè)計(jì)了兩級(jí)膜分離方案，在每一級(jí)中選用不同孔徑范圍的炭膜，最終將煤層氣的三種主要成分進(jìn)行了分離。 本文在前人工作的基礎(chǔ)上，針對(duì)在采用單孔狹縫模型模擬過(guò)程中計(jì)算化學(xué)勢(shì)和壓力時(shí)由于分子間相互作用的截?cái)喽a(chǎn)生的系統(tǒng)誤差增加了尾部貢獻(xiàn)來(lái)進(jìn)行校正。在采用孔網(wǎng)絡(luò)模型求解過(guò)程中，首次提出了以分段函數(shù)形式表示的能反映實(shí)際膜孔分布的孔徑分布函數(shù)；在煤層氣分離中的成功應(yīng)用證明了此孔網(wǎng)絡(luò)模型對(duì)炭膜的制備和實(shí)際氣體分離應(yīng)用具有一定的指導(dǎo)意義。