氣態(tài)環(huán)己烷一步催化環(huán)氧化新反應(yīng)研究.pdf

1、本文以氣態(tài)環(huán)己烷一步催化環(huán)氧化制取環(huán)氧環(huán)己烷為目標(biāo)反應(yīng)，以無水乙醇為溶劑和燃料，采用溶劑燃燒法制備了一系列的Ag2O/SiO2，TiO2/SiO2，Ag2O-TiO2/SiO2納米復(fù)合催化劑。 借助SEM、XRD、Raman、FT-IR、N2吸附-脫附等表征手段，研究了納米復(fù)合催化劑和載體的表面結(jié)構(gòu)、晶體結(jié)構(gòu)、表面形貌、分散性和相互作用。結(jié)果表明：Ag2O-TiO2/SiO2粉體粒子呈球形且粒徑約為20-30 nm，是一種具有無

2、序介孔結(jié)構(gòu)的納米復(fù)合催化劑，孔徑大部分分布在16 nm左右。在Ag2O-TiO2/SiO2納米復(fù)合催化劑中，基本保留了SiO2的骨架結(jié)構(gòu)，表明Ag2O和TiO2以無定形態(tài)或極細(xì)的納米晶形式均勻分散在載體SiO2表面，同時Ag2O和TiO2間發(fā)生了化學(xué)鍵聯(lián)，生成Ti-O-Ag鍵。 以氧氣為氧化劑，考察了氣態(tài)環(huán)己烷在含有不同活性組份的納米復(fù)合催化劑作用下，催化氧化制取環(huán)氧環(huán)己烷的反應(yīng)，從實驗所得結(jié)果評價了納米復(fù)合催化劑的活性。結(jié)果表

3、明：Ag2O-TiO2/SiO2(7.1 wt.％ Ag2O，nSi/nTi=25)納米復(fù)合催化劑催化氧化氣態(tài)環(huán)己烷制環(huán)氧環(huán)己烷的性能優(yōu)于Ag2O/SiO2、 TiO2/SiO2和其它Ag2O-TiO2/SiO2納米復(fù)合催化劑的催化性能。當(dāng)反應(yīng)溫度T為380℃、氧氣流速為7.5 mL·min-1、環(huán)己烷流速為5 mL·h-1、氮氣流速為35 mL·min-1時，環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率為54.3％，烯烴和環(huán)氧環(huán)己烷和5-己烯醛為主要產(chǎn)物，總選擇性為