噴霧干燥技術制備結構可控催化劑及其性能研究.pdf

1、高級氧化技術(AOP)是一種去除水中低濃度污染物(10-2～10-3 M)的有效方法。本論文主要就應用于光催化氧化和濕式催化氧化中的催化劑開展研究工作。 半導體光催化是一門集光學、電化學、材料學、表面化學和催化化學于一體的綜合性學科，其特征是半導體材料通過有效吸收光能產(chǎn)生具有極強氧化能力和還原能力的光生空穴和電子，在催化劑表面發(fā)生直接或間接的氧化或還原反應。半導體光催化研究已開展30多年，取得了一些研究成果，但仍然存在許多必須解

2、決的關鍵性問題。就目前研究較多的TiO2系光催化劑而言，其較寬的禁帶寬度和較低的量子效率大大限制了TiO2系光催化劑的發(fā)展。而非TiO2催化劑，如Bi2Ti2O7，BiFeO3，Bi2WO6，因其良好的可見光吸收越來越受到重視。目前，非TiO2催化劑仍存在比表面積小，形貌不可控，催化效率低等缺點。 催化濕式過氧化技術由于其高效的處理能力和優(yōu)異的經(jīng)濟性而被廣泛應用。最常用的催化劑Fenton試劑(Fe2+/H2O2)在實際應用中仍

3、存在適用pH值范圍小、無法重復使用、對環(huán)境造成二次污染等問題。因此，高效穩(wěn)定、易于分離的非均相催化劑的研制是催化濕式過氧化技術進一步發(fā)展的關鍵。但是目前非均相催化劑含錳氧化物的研究仍存在催化活性難以進一步提高，結構與性能的構效關系不明確等問題。 噴霧干燥法因簡單、省時、易于操作已經(jīng)成為合成各種金屬、金屬氧化物以及納米材料的一種普遍方法。相對于許多傳統(tǒng)的催化劑制備方法，噴霧干燥法制備的材料具有顆粒尺寸均勻、分散性好、純度高等優(yōu)點。

4、同時在模板劑的輔助作用下可合成出具有孔結構以及可控微觀形貌的催化劑材料，對于提高非TiO2光催化劑等催化材料的催化性能具有重要意義。 本論文將采用噴霧干燥制備具有可控結構的多種催化劑材料，包括： 1.噴霧干燥法制備Bi2Ti2O7多孔微球及其光催化性能研究 以F127為模板劑，應用噴霧干燥技術制備了新型多孔微球狀Bi2Ti2O7可見光催化劑。樣品BTO—3-350-500在光催化降解對氯苯酚和羅單明B反應中，光催

5、化活性明顯高于P25 TiO2和化學沉淀法制備的Bi2Ti2O7。根據(jù)詳細的表征分析，高活性可以歸因于Bi2Ti2O7的高結晶度且無相轉移，孔結構所形成的高比表面積，以及有利于光吸收的較窄的的禁帶寬度(2.9 eV)。 2.噴霧干燥法制備可見光催化劑BiFeO3空殼微球 以甘油和乙醇為溶劑分別溶解硝酸鉍和硝酸鐵，應用噴霧干燥技術合成了純相鈣鈦礦型BiFeO3空殼微球。采用多種表征手段，對產(chǎn)物形貌和組成進行了分析。通過改變

6、甘油的含量，可調(diào)變樣品的殼層厚度，并研究了焙燒溫度對結構的影響。在可見光下對若丹明B的降解反應中，本論文制備的樣品較傳統(tǒng)方法制備的材料的活性有大幅度的提高。 3.噴霧干燥法制備核殼結構氧化錳催化劑 以葡萄糖為模板劑，采用噴霧干燥技術制備了核殼結構的立方相α—Mn2O3催化劑。該催化劑具有較高的結晶度以及較大的比表面積，同時這種特殊的核殼結構在反應中可作為微反應器，可有效提高反應速度，使得核殼Mn2O3催化劑在催化過氧化降