SiO-,2--CS-Pd催化劑的制備及其催化氫化酮的動(dòng)力學(xué).pdf

1、催化氫化在有機(jī)合成中有著廣泛的應(yīng)用，尤其在化工產(chǎn)品中占有重要地位。目前，以高分子金屬絡(luò)合物作催化劑的催化氫化反應(yīng)由于其反應(yīng)條件溫和、不污染環(huán)境等優(yōu)勢(shì)已成為人們研究的熱點(diǎn)。
　　 來(lái)源廣泛、具有很好的生物可降解性的殼聚糖是自然界迄今所發(fā)現(xiàn)的唯一天然堿性多糖，其結(jié)構(gòu)中包含氨基葡萄糖單元和乙酰氨基葡萄糖單元，對(duì)一些金屬離子尤其是過(guò)渡金屬離子有良好的螯合作用。殼聚糖負(fù)載的貴金屬催化劑具有高活性、高選擇性和良好的穩(wěn)定性，能夠循環(huán)使用多次，

2、已經(jīng)用于催化多種反應(yīng)體系，尤其是氫化反應(yīng)中。
　　 本文制備了二氧化硅一殼聚糖-鈀絡(luò)合物催化劑，并且其對(duì)苯乙酮和苯丙酮兩種芳香酮具有較高的加氫活性，在此基礎(chǔ)上研究了二氧化硅-殼聚糖-鈀催化劑催化氫化苯乙酮和苯丙酮的動(dòng)力學(xué)。其中載體CS-SiO2的制備是得到高活性催化劑的關(guān)鍵。分別考察了載體的粒度、沉淀速度、沉淀pH值、沉淀時(shí)間及洗脫pH值這五個(gè)條件對(duì)催化劑加氫活性的影響。同時(shí)，催化劑中氮鈀摩爾比、催化劑用量、溶劑和溫度等條件對(duì)催

3、化氫化反應(yīng)都有影響。加氫反應(yīng)進(jìn)程由氣相色譜檢測(cè)。最后給出了催化氫化反應(yīng)的可能的機(jī)理并求出了相應(yīng)的活化能。
　　 通過(guò)實(shí)驗(yàn)我們發(fā)現(xiàn)載體的最佳粒度為60-100目，最佳沉淀pH值為13-14、最佳沉淀時(shí)間為1.5h、最佳洗脫pH值為8，并且是快沉淀時(shí)，催化劑催化活性高。在以乙醇為溶劑，O.101MPa H2壓力下，298.2K-318.2K溫度范圍內(nèi)，當(dāng)催化劑（氮鈀摩爾比為2.3或3.1）用量為0.1026g時(shí)，對(duì)100μl原料加氫