分子篩-氧化鋁負載鉬和鎢催化劑上乙烯和丁烯歧化制丙烯.pdf

1、乙烯與丁烯歧化制丙烯是增產丙烯的一個重要技術，論文對該技術中低溫高活性催化劑的研制、反應條件的考察及相關機理問題進行了研究。 研制了在60～120℃反應溫度下具有較高歧化活性和選擇性的分子篩-氧化鋁雙組元負載型鉬基催化劑。考察了助劑、反應條件、催化劑預處理條件對MoO3/MCM22-Al2O3催化劑反應性能的影響，并對催化劑的失活以及再生條件進行了研究。 開發(fā)了在150～180℃反應溫度下具有較高歧化活性和選擇性的WO3

2、/Al2O3-70HY催化劑，其2-丁烯轉化率接近反應條件下的熱力學平衡轉化率。同時考察了溫度和壓力條件對催化劑反應性能的影響。在180℃、0.5～0.8MPa、WHSV0.83h-1、乙烯2-丁烯物質的量比為2.5～3.5條件下連續(xù)運行50小時，10WO3/Al2O3-70HY催化劑上2-丁烯轉化率和丙烯選擇性分別保持在80﹪和88﹪以上。 通過研究Al2O3-HY雙組元載體中HY分子篩含量對WO3/Al2O3-HY歧化活性的

3、影響，發(fā)現(xiàn)足夠的Br(o)nsted酸性以及負載W物種與載體之間適當?shù)南嗷プ饔檬谴呋瘎┚哂休^高歧化性能的兩個重要因素。考察了催化劑制備過程中的浸漬順序以及WO3負載量對WO3-Al2O3-HY體系歧化活性的影響，發(fā)現(xiàn)表面W物種的結構是影響催化劑歧化活性的第三個重要因素。催化劑的活性受到“孤立”四面體和八面體物種數(shù)量的影響。 通過機械混合-熱分散方法，制備了一系列焙燒時間不同的WO3/Al2O3/HY催化劑，反應和表征結果表明，歧