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1、分類號:密級:學校代碼:!Q!亙5學號:—201211—000889遣掌師耗大學碩士學位論文光助Ag(I)催化過二硫酸根離子氧化水放氧的動力學及機理的研究作者姓名:學科、專業(yè):研究方向:導師姓名:于麗紅無機化學固體無機化學由萬勝教授2O15年O3月遼寧師范大學碩士學位論文摘要論文研究了光助A礦催化S20s2‘氧化水放氧動力學及其反應機理。在Ag濃度小于70610—3molL。1時,放氧速率與Ag和S20s2。的濃度均為一級動力學過程,其
2、速率方程為:dc($2082。)/dt=2dc(02)/dr=kc($2082。)c(Ag),245oC時缸=1241mol1Lh1,反應的活化能約為37104Jmol~。在不光照條件下,245oC時而=851mol1Lh1,反應的活化能約為65X104Jmol‘1。45、l15、175、245oC時光照條件下速率常數(shù)比相應溫度下不光照條件的速率常數(shù)增大約38mollLh1,可見光進一步加速Ag(I)離子催化s2082‘氧化水放氧速率,
3、并且氧氣放出速率的增加值與溫度無關。論文通過原位MS/MS、ESR、XRD和紫外可見光譜等技術確定了水氧化過程中形成的中間物種:AgS209一、A92、OH’、A9203和AgO,提出新的Ag(I)離子催化S20s2。氧化水放氧的機理,其中AgOH20_A礦H202為定速步驟??梢姽饧铀貯g(I)離子催化$2082氧化水放氧速率是通過中間物種AgO在375nnl處的吸收實現(xiàn)的。論文還考察了排空氣和不排空氣兩種條件下,氧氣檢測的誤差。結果
4、表明,排空氣法的相對平均偏差小于不排空氣法,尤其是在產生的氧氣的量比較小時,因此采用排空氣法能夠減小實驗誤差。論文合成了亞乙基雙胍配體l及其三價銀配合物2,通過IR和NMR技術對化合物l的結構進行了表征:對化合物2在O5molL。1H2S04溶液中的電化學性質進行了初步研究:在電壓為04—10V(vsAg/AgCl)范圍內有一對可逆的氧化還原峰,此峰歸屬為A93/A92一電子氧化還原過程;在電壓為04—05V(vsAg/AgCI)范圍內
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