聚氧乙烯基碳捕集膜的多級(jí)結(jié)構(gòu)調(diào)控與傳遞機(jī)制強(qiáng)化.pdf

1、高效碳捕集技術(shù)是實(shí)現(xiàn)溫室氣體減排和能源氣體凈化的重要途徑。膜技術(shù)以其能耗低、操作彈性高等優(yōu)勢(shì)成為最具發(fā)展前景的CO2捕集技術(shù)之一。開(kāi)發(fā)高滲透性、高選擇性、高穩(wěn)定性的CO2分離膜材料是膜技術(shù)成功應(yīng)用的關(guān)鍵。為此，需深入揭示CO2在膜內(nèi)的傳遞機(jī)制，設(shè)計(jì)特異性、高效傳遞的膜結(jié)構(gòu)。本研究以 PEO基高分子作為多功能改性劑，采用簡(jiǎn)便、溫和的制膜方法制備了一系列具適宜親疏性和自由體積特性的CO2分離膜，提出針對(duì)膜主體、界面、表面、通道結(jié)構(gòu)調(diào)控實(shí)現(xiàn)膜

2、溶解機(jī)制與擴(kuò)散機(jī)制協(xié)同強(qiáng)化的策略，實(shí)現(xiàn)了CO2/N2、CO2/CH4的高效分離，以期為高性能CO2分離膜的規(guī)?；苽涮峁├碚摶A(chǔ)與技術(shù)支持。研究結(jié)果如下：
　　膜主體結(jié)構(gòu)調(diào)控與傳遞機(jī)制強(qiáng)化：通過(guò)在橡膠態(tài)高分子Pebax中引入PEG/CNT或含PEG的硅烷凝膠網(wǎng)絡(luò)，制備了有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化膜，通過(guò)PEG對(duì)膜主體親和性的調(diào)控強(qiáng)化了膜的溶解機(jī)制，無(wú)機(jī)粒子的引入干擾了膜主體結(jié)晶行為，強(qiáng)化了膜的擴(kuò)散機(jī)制。同時(shí)含有PEGDMA和CNT雜化膜的CO

3、2滲透系數(shù)達(dá)743 Barrer，CO2/N2的選擇性達(dá)108，突破了2008年的Robeson上界。硅凝膠網(wǎng)絡(luò)的引入顯著提升了膜的機(jī)械性能。
　　膜界面結(jié)構(gòu)調(diào)控與傳遞機(jī)制強(qiáng)化：提出了以有機(jī)PEG微球作為填充劑，引入玻璃態(tài)PI中，改善膜界面形態(tài)、強(qiáng)化膜界面?zhèn)鬟f特性的膜設(shè)計(jì)制備方法。高分子-填充劑良好的界面形態(tài)和親CO2特性使膜溶解、擴(kuò)散機(jī)制同時(shí)強(qiáng)化，與純PI膜相比，PI–PEGSS(20)膜的CO2滲透速率提高了35％，CO2/N

4、2選擇性提高了104%。
　　膜表面結(jié)構(gòu)調(diào)控與傳遞機(jī)制強(qiáng)化：提出了以表面偏析技術(shù)構(gòu)建親CO2非對(duì)稱膜表面的方法。以玻璃態(tài)PES為高分子主體，含PEO的嵌段共聚物F68作為改性劑，膜表面富集的PEO增強(qiáng)了膜表面CO2親和性，膜主體自由體積特性由PPO的引入實(shí)現(xiàn)強(qiáng)化，從而實(shí)現(xiàn)了溶解-擴(kuò)散機(jī)制協(xié)同強(qiáng)化。含20wt%F68的非對(duì)稱膜相比純PES膜CO2滲透通量提高了210%，CO2/N2選擇性提高了105%。
　　膜通道結(jié)構(gòu)調(diào)控與傳