超聲波-零價鐵協(xié)同降解氯代芳香化合物與其構(gòu)效關(guān)系研究.pdf

1、一般科學研究可以通過實驗和理論研究獲得成果。US/Fe0協(xié)同體系集高級氧化、還原于一體，涉及氣、固、液三相，反應(yīng)相當復(fù)雜，以實驗方法研究該體系的作用機理和污染物降解途徑，存在反應(yīng)中間產(chǎn)物難以準確測定，實驗操作復(fù)雜、耗時及成本等問題。本文試圖通過構(gòu)效關(guān)系模型和密度泛函方法來研究US/Fe0體系的作用機理，以及該體系中氯代芳香化合物的降解機理，為深入研究復(fù)雜反應(yīng)體系探索新方法。
　　 本文在課題組已有研究基礎(chǔ)上，以間二氯苯為污染物質(zhì)

2、考察了超聲波/零價鐵體系對氯代芳香化合物下的降解情況，得到反應(yīng)的優(yōu)化條件，并在一定反應(yīng)條件下，對18種氯代芳香化合物（5種氯苯類、8種氯酚和5種氯甲苯）的模擬廢水降解進行了研究。研究結(jié)果表明：氯甲苯類，氯苯類，氯酚類降解速率依次減??；苯環(huán)上氯取代程度越大，在US/Fe0體系中降解速率越大；這三類氯代芳香化合物的降解反應(yīng)均符合準一級動力學。在此基礎(chǔ)上，以16種氯代芳香化合物的logk為因變量，以反映分子結(jié)構(gòu)性質(zhì)的23個結(jié)構(gòu)參數(shù)和3個性質(zhì)參

3、數(shù)為自變量，應(yīng)用偏最小二乘回歸分析方法(PLS)進行構(gòu)效關(guān)系模型（QSPR）研究，得到穩(wěn)定性和預(yù)測性較好的模型，并對模型方程進行了驗證。模型方程分析結(jié)果表明：模型方程有較好的穩(wěn)定性和預(yù)測能力；反映氯代芳香化合物整體性質(zhì)的參數(shù)、反映氯代芳香化合物揮發(fā)性及電性的參數(shù)對模型方程影響較大。
　　 同時，應(yīng)用密度泛函方法對五氯苯酚羥基化反應(yīng)機理進行了研究。采用(u)B3LYP/G-31g(d，p)對五氯苯酚結(jié)構(gòu)和電性特征進行研究發(fā)現(xiàn)：五氯