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文檔簡介
1、單分子光譜經(jīng)過近三十年的發(fā)展,在物理學(xué)、化學(xué)、生物學(xué)及相關(guān)新興交叉學(xué)科中都有著十分廣泛的應(yīng)用?;趩畏肿訜晒饧夹g(shù)實現(xiàn)突破衍射極限的超分辨成像獲得了2014年的諾貝爾化學(xué)獎,這極大地鼓舞了人們的研究興趣,迎來了單分子科學(xué)發(fā)展的新契機(jī)。單分子的研究消除了系綜平均效應(yīng),能夠觀測到分子所處周圍納米環(huán)境的微小擾動和動力學(xué)信息。同時,單分子作為一個理想的單量子體系,其輻射的單光子可以用于量子保密通訊以及量子信息處理。單分子的電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)作為一個研
2、究熱點(diǎn),已經(jīng)被廣泛地應(yīng)用于分子傳感、太陽能器件及生物醫(yī)藥等方面。單分子電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)過程會導(dǎo)致單分子熒光量子產(chǎn)率及光穩(wěn)定性等光物理性質(zhì)發(fā)生變化;單分子電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)的操控,不僅可以用于單分子的超分辨熒光成像,而且對基于單分子的量子態(tài)制備及設(shè)計分子量子器件都具有重要意義。
本文工作主要研究了單分子的電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)特性,并且通過外場操控單分子的電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)。利用單分子與氧分子的電子轉(zhuǎn)移特性,研究了氧氣濃度對單分子三重態(tài)T1和離子
3、態(tài)R+的電子布居幾率的影響。研究了電場操控單分子的電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)過程,在1000V/mm的電場作用下,實現(xiàn)了單分子熒光的關(guān)斷。用泵浦-探測技術(shù)研究了單分子超快的電子相干效應(yīng),在掃描泵浦與探測兩束脈沖光的延時過程中,探索了單分子熒光周期性振蕩的干涉現(xiàn)象。
本論文工作的創(chuàng)新點(diǎn):
1.揭示了氧分子對染料單分子的電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)特性的影響,發(fā)現(xiàn)隨著氧氣濃度的減少,單分子熒光強(qiáng)度變?nèi)酰瑹晒馄资艿揭欢ㄒ种贫鵁晒忾W爍更加頻繁。對單
4、分子熒光閃爍行為進(jìn)行概率密度統(tǒng)計,研究了氧氣濃度對單分子的三重態(tài)T1和離子態(tài)R+的電子布居幾率分布的影響。單分子熒光閃爍特性對氧氣濃度的響應(yīng)靈敏度達(dá)到5.7792Torr-1,比通常單分子熒光強(qiáng)度測量的方法提高了6倍。
2.利用電場高效地操控單分子內(nèi)的電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)過程,設(shè)計并實現(xiàn)了電場調(diào)制的單分子熒光開關(guān)。研究發(fā)現(xiàn)單分子的熒光強(qiáng)度隨著電場的增強(qiáng)逐漸淬滅,在較強(qiáng)電場(1000V/mm)的作用下實現(xiàn)單分子熒光的關(guān)斷。方波電場可以
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