二維類石墨相氮化碳晶體分離H2-CO的密度泛函理論研究.pdf

1、化石燃料屬于不可再生能源的范疇，過量燃燒產(chǎn)生的粉塵顆粒和溫室氣體是導(dǎo)致霧霾天氣和全球變暖的主要原因。面對能源危機(jī)和環(huán)境污染這兩大難題，清潔能源成為大家關(guān)注的焦點(diǎn)，其中氫能作為一種燃燒效率高、產(chǎn)物清潔無污染、可用范圍廣的二次能源，能夠滿足經(jīng)濟(jì)發(fā)展的需求。氫能的可持續(xù)發(fā)展涉及到氫氣生產(chǎn)、氫氣儲(chǔ)存運(yùn)輸、氫氣利用等一系列問題，目前工業(yè)上生產(chǎn)氫氣的方法主要是對天然氣的重整和煤炭氣化后的混合氣體分離，生產(chǎn)過程中不可避免地會(huì)混入其他氣體，降低了氫氣純

2、度。現(xiàn)下分離氫氣的主要方法有變壓吸附法、深冷分離法和膜分離技術(shù)，膜分離技術(shù)因?yàn)樾矢?、能耗低、空間占用小、分離前后物質(zhì)無相變和設(shè)備成本低等優(yōu)勢，成為最有發(fā)展前景的技術(shù)之一。膜分離技術(shù)的核心是選擇一張具有高選擇性和高滲透性的理想型分離膜材料，基于膜材料的滲透性與膜厚度成反比這一特性，減小分離膜的厚度能夠增加氣體的滲透通量。二維類石墨相氮化碳晶體屬于僅有單原子厚度的薄膜材料，晶體中由六元環(huán)所圍成的孔隙大小合適、排列規(guī)則，相比于石墨烯更適合用

3、作分離氫氣的膜材料。
　　本文以二維類石墨相氮化碳 g-C3N4晶體和 g-C10N13晶體為研究對象，運(yùn)用基于密度泛函理論的第一性原理方法，主要研究了二維g-C3N4晶體的triazine和heptazine結(jié)構(gòu)以及二維g-C10N13晶體分離H2和CO氣體的可行性。
　　模擬計(jì)算二維triazine結(jié)構(gòu)g-C3N4晶體分離H2分子的過程，H2分子的吸附高度接近零時(shí)，系統(tǒng)中兩者之間的相互作用能超過大多數(shù)情況下H2分子的能量

4、，二維g-C3N4晶體中N原子與H2分子間存在電荷轉(zhuǎn)移，優(yōu)化系統(tǒng)結(jié)構(gòu)后H2氣體與二維 g-C3N4晶體間發(fā)生化學(xué)吸附而無法晶體微孔。H2分子在穿透二維heptazine結(jié)構(gòu)g-C3N4晶體時(shí)系統(tǒng)中兩者間相互作用能較小，H2分子與晶體間沒有發(fā)生化學(xué)吸附，理論上可以順利穿透二維 g-C3N4晶體微孔，而處于水平位置的CO分子靠近晶體微孔時(shí)與晶體間有電荷轉(zhuǎn)移發(fā)生，CO分子被阻擋在微孔之外而不能順利穿過二維g-C3N4晶體微孔。
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