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文檔簡介
1、過渡金屬硒化物具有多變的電子態(tài)、優(yōu)良的結(jié)構(gòu)柔性和功能可調(diào)控性,在電解析氫等若干電化學反應中均表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能,被視為極具發(fā)展前景的新型非貴金屬類電催化材料。然而,過渡金屬硒化物多為二維層狀化合物,堆疊團聚現(xiàn)象嚴重,形貌控制困難,層間導電性不高,邊緣活性位點數(shù)目少且分布率低,這是限制該類材料析氫活性進一步提高的關(guān)鍵問題?;诖?,本論文從活性組分結(jié)構(gòu)設(shè)計和性能優(yōu)化這兩個角度出發(fā),制備了具有特定化學組分與一定形貌結(jié)構(gòu)的過渡金屬硒化物析氫
2、電極,并對各電極進行了系統(tǒng)的物化性質(zhì)分析,具體內(nèi)容如下:
高性能MoSe2/Ni3Se4復合硒化物析氫電極的水熱原位合成及其催化性能研究。本部分通過簡單可控的兩步水熱法在泡沫鎳基底上制備了以MoSe2、Ni3Se4復合物為活性組分的一體化電極材料。形貌表征結(jié)果顯示,這種電極材料表面由納米薄片包覆的納米管陣列組成,原位生長于管外的納米片呈伸展狀,少有堆疊發(fā)生,可以充分與電解液接觸,能為析氫反應提供大量的邊緣活性位點;中空的管狀結(jié)
3、構(gòu)也能為氫氣氣泡的逸出提供便捷通道,減少甚至避免了因氣體沖刷而造成的坍塌現(xiàn)象。結(jié)構(gòu)組成分析表明,復合硒化物中存在著導體相的Ni3Se4,且分布均勻,有利于提升體系的導電性;少層的MoSe2呈非晶態(tài),為優(yōu)良活性相;高活性MoSe2與導體Ni3Se4之間存在電子相互作用和協(xié)同效應,共同促進了復合硒化物析氫性能的提升。電化學測試顯示,MoSe2/Ni3Se4/Ni電極具有非常粗糙的活性比表面,較小的塔菲爾斜率,較低的電荷轉(zhuǎn)移電阻和較高的交換電
4、流密度,表現(xiàn)出優(yōu)異的析氫活性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。
不同鎳基硒化物析氫電極的可控合成及其催化性能對比研究。本部分選取鮮有報道的鎳基硒化物為研究對象,采用Ni(OH)2為前驅(qū)體,利用水熱法制備出了兩種結(jié)構(gòu)可控的鎳基硒化物并重點比較分析了二者的催化性能差異。對比研究發(fā)現(xiàn):通過改變硒化程度,可以改變產(chǎn)物中Ni3+與Ni2+的相對含量,該相對含量值與產(chǎn)物的晶相密切相關(guān);硒化程度較低時,所得產(chǎn)物為單斜晶相的Ni3Se4;硒化程度加深時,產(chǎn)物中部
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