納米金屬組裝材料的合成及其催化性能研究.pdf

1、本論文結合目前金屬以及非金屬材料最前沿的制備技術，借鑒納米鑄造的手段，探索新型催化劑的制備方法，嘗試將金屬催化劑制備成大比表面，易回收，同時方便介質傳輸?shù)男滦透咝Т呋瘎?，并深入研究其性能與結構之間的關系。 本論文采用不同途徑合成了不同類型的催化劑，并深入研究形貌與結構的關系，為開發(fā)新型高效催化劑進行了有益的探索。全文圍繞上述目標主要開展了以下幾方面的工作： (1)利用活性晶種Pd引發(fā)化學鍍的方法將金屬鎳沉積在功能化的介孔

2、分子篩SBA-15孔道內，根據(jù)反向復制原理，除去模板后，成功的制備出有序陣列結構的介孔金屬Ni催化劑。研究表明，由于材料巨大的表面積賦予了該催化劑高活性，同時多晶的結構使得催化劑表現(xiàn)出較高的熱穩(wěn)定性。 (2)通過化學置換的方法，調節(jié)分散劑PVP的濃度，制備出尺寸可控的均勻空殼Ni-Pt球，并考察了其催化性能與其結構的關系。研究表明，該類催化劑比普通方法制備的合金納米顆粒催化劑性能優(yōu)越，這主要歸因于其較大的比表面和特殊的界面結構。

3、同時，該材料是亞微米尺寸的，使得催化劑的回收和處理容易，套用次數(shù)大大增加。此外，本方法具有普遍的意義，它可以發(fā)展為一般的方法并應用到其它合金的納米材料的合成中。 (3)拓展了納米Ni-Pt空殼球的應用，將7～8nm的空殼球表面改性，與載體表面功能化基團形成非共價鍵作用，成功地將空殼球負載到介孔FDU-12載體的孔道中。研究表明，與普通無規(guī)則孔道載體相比，由于載體孔道的限域作用可以防止催化劑的流失，同時發(fā)揮了該類催化劑優(yōu)越的催化性

4、能。 本論文通過XRD、BET、TEM、SEM等測試手段，對材料的形貌進行了詳細的分析和表征，詳細討論了不同材料的形成機理，并通過XPS、SAED等相關表征進一步研究了了材料的表面性質，同時利用對氯硝基苯選擇性催化加氫為探針反應探討了催化劑結構與性能的關系。研究結果表明，這類新型的納米組裝體系的大比表面的金屬催化劑催化性能明顯優(yōu)于普通催化劑，這主要歸因于更多的活性位的暴露，同時表面多孔的結構更加方便介質的傳輸和擴散，此外催化劑顆