金屬離子V+與甲醇、乙醇反應(yīng)的質(zhì)譜研究.pdf

1、團(tuán)簇廣泛存在于自然界中，同時(shí)其涉及多種的反應(yīng)現(xiàn)象，團(tuán)簇是由幾個(gè)乃至成千上萬個(gè)原子、分子通過物理結(jié)合力或化學(xué)結(jié)合力組成相對穩(wěn)定的或近于穩(wěn)定的集合體。是介于原子分子和可見宏觀固體的一種中間狀態(tài)，被稱為“第五態(tài)”。團(tuán)簇廣泛存在于材料科學(xué)、催化、表面化學(xué)、高溫化學(xué)等領(lǐng)域，并發(fā)揮著重要的作用，因此對于團(tuán)簇的研究具有十分重要的意義。過渡金屬在反應(yīng)中具有很好的催化特性。飛行時(shí)間質(zhì)譜技術(shù)是研究團(tuán)簇尺寸分布和穩(wěn)定性特征的一個(gè)重要手段。我們利用反射式飛行時(shí)

2、間質(zhì)譜儀對金屬離子V+及其與甲醇、乙醇團(tuán)簇反應(yīng)形成產(chǎn)物的規(guī)律和影響因素進(jìn)行了研究。
　　第一章介紹了團(tuán)簇科學(xué)的發(fā)展，重點(diǎn)介紹了研究背景、研究意義、團(tuán)簇的幾種制備手段、團(tuán)簇的診斷技術(shù)和本論文研究的主要內(nèi)容。
　　第二章介紹了本實(shí)驗(yàn)室中所用的實(shí)驗(yàn)裝置，激光系統(tǒng)，真空系統(tǒng)，時(shí)序控制系統(tǒng)等，重點(diǎn)介紹了反射式飛行時(shí)間質(zhì)譜儀的結(jié)構(gòu)和工作原理。通過對樣品離子信號的調(diào)試，優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件，找到了質(zhì)譜儀的最佳工作參數(shù)，其中包括外加電壓，以及脈沖閥

3、、激光、脈沖電場之間的延時(shí)。
　　第三章在氣相條件下利用激光濺射-超聲分子束技術(shù)研究金屬釩與甲醇團(tuán)簇的反應(yīng)，經(jīng)過對產(chǎn)物離子信號圖的分析得出產(chǎn)物分別V+(CH3OH)n，VO+(CH3OH)n，VCH2+(CH3OH)n，H+(CH3OH)n，VOCH2+(CH3OH)n等系列。研究了它們隨激光出光延時(shí)、激光濺射能量以及脈沖載氣壓力變化的變化規(guī)律，并對其變化規(guī)律進(jìn)行詳細(xì)的解釋。研究結(jié)果表明V+與甲醇團(tuán)簇反應(yīng)產(chǎn)生的一系列團(tuán)簇離子隨激光

4、能量增大而強(qiáng)度增加，然后趨于不變;改變激光相對于脈沖分子束的延時(shí)，團(tuán)簇離子的信號強(qiáng)度和團(tuán)簇尺寸變化明顯。改變載氣壓力，研究發(fā)現(xiàn)載氣壓力增大能夠增加團(tuán)簇產(chǎn)物的種類。最后簡單分析了這幾種團(tuán)簇產(chǎn)物的生成機(jī)制。
　　第四章在氣相條件下利用激光濺射-超聲分子束技術(shù)研究金屬釩與乙醇團(tuán)簇的反應(yīng)，經(jīng)過對產(chǎn)物離子信號圖的分析得出產(chǎn)物分別為V+(C2H5OH)n、VO+(C2H5OH)n、VO+(H2O)(C2H5OH)n、V+(C2H4O)(C2H