生物質催化轉化制備芳烴化合物的研究.pdf

1、生物質資源的開發(fā)和利用受到世界各國的重視。面對化石能源的逐漸減少，環(huán)境問題的日益嚴重，用生物質資源部分替代目前化石資源勢在必行。生物質是一種有機碳構成的植物能源，生物質也是目前唯一一種能夠轉化制備液體燃料的可再生資源。生物質資源具有可持續(xù)性，同時也是一種綠色的資源。生物質來源于植物吸收二氧化碳進行光合作用，因此生物質燃料的使用實現(xiàn)了二氧化碳的零排放，能夠有效地緩解地球上由于化石能源使用所帶來的日益嚴重的環(huán)境問題。
　　生物質結構復

2、雜，生物質制備的化學品和能源分子的結構具有多樣性。以生物質為原料制備大宗化學品和能源分子具有廣泛的應用前景。芳烴化合物，特別是苯，甲苯和二甲苯是目前應用非常廣泛的大宗化學品，也被稱為一級基本有機化工原料。同時芳烴化合物也可以作為汽油添加劑，能夠很好的提高汽油辛烷值。因此，基于生物質為原料的芳烴化學品和能源分子的制備是為生物質資源的有效開發(fā)利用開辟了一條新的路徑，對于生物質的綜合利用，以及后續(xù)的研究開發(fā)都有促進作用。生物質資源的有效利用降

3、低了化石能源在使用過程中對環(huán)境和生態(tài)帶來的破壞，對于改善生態(tài)環(huán)境具有重要的意義。
　　我們重點發(fā)展各種轉化方法，實現(xiàn)由生物質到芳烴化合物的轉化。主要研究目標是以生物質為原料的芳烴化合物制備。研究的內容包括如何催化轉化綠色可再生的生物質資源，如:木質素，生物質平臺化合物5-羥甲基糠醛和γ-戊內酯為原料制備芳烴。最終實現(xiàn)以來源于生物質的原料制備苯、甲苯和二甲苯等芳烴化合物。
　　第一章.主要是對生物質的結構，目前生物質的轉化應用

4、進行了簡要介紹。通過對生物質中水相煉制，包括生物質平臺化合物5-羥甲基糠醛和γ-戊內酯的研究進展，木質素的氧化和氫化解聚方法的介紹，以及我們了解的目前生物質化學轉化的研究發(fā)展歷程。熱化學轉化也是生物質轉化的一個重要的方法，我們簡述了生物質熱解制備生物油，生物油的提質，重點介紹了催化熱解在生物質轉化中應用。最后，介紹了大宗化學品苯，甲苯和二甲苯的制備和應用，以及目前基于生物質轉化為芳烴化合物的研究。
　　第二章.木質素是由大量芳環(huán)組

5、成大分子化合物，通過木質素的解聚能夠有效地獲得芳烴化合物。我們采用催化氧化的方法解聚木質素，通過對溫度，溶劑，氧化劑和催化劑的調節(jié)，實現(xiàn)木質素的解聚，獲得了大量的芳香醛和酸類化合物。
　　第三章.我們采用催化熱解的方法解聚木質素獲得芳烴化合物。實驗發(fā)現(xiàn)催化劑的加入具有良好的脫氧效果，在無催化劑條件下獲得的主要是酚類（酚類的選擇性超過90％）化合物，而催化劑加入后主要獲得芳烴化合物(選擇性超過87％)，特別是甲苯的含量有顯著提高。催

6、化熱解木質素是有效制備芳環(huán)類化合物的方法。
　　第四章.γ-戊內酯作為生物質中纖維素和半纖維素水解后的乙酰丙酸加氫產(chǎn)生的平臺化合物，性質相對穩(wěn)定。但是其與水能夠完全的互溶，并且只是C5的含氧化合物，熱值較低。因此轉化γ-戊內酯到高熱值的燃料的研究較多，我們通過催化熱解的方法能有效的將γ-戊內酯轉化為芳烴化合物。此方法不僅降低了氧含量，同時達到了增長碳鏈，提高熱值的目的。
　　第五章.基于纖維素來源的化合物5-羥甲基糠醛為原料

7、制備芳烴化合物。5-羥甲基糠醛是果糖在酸性條件下脫水獲得的平臺化合物。但是由于其高含氧量，熱值低，穩(wěn)定性差等缺陷，作為汽油添加劑不合適。將5-羥甲基糠醛有效地轉化為芳烴化合物，達到了脫氧，提高熱值和穩(wěn)定性的作用。其中芳烴產(chǎn)物中甲苯的選擇性42.7％。
　　第六章.總結與展望。
　　本文的主要工作是以生物質中的木質素，生物質平臺化合物5-羥甲基糠醛和γ-戊內酯為原料，通過催化熱解的方法制備芳烴化合物。我們成功實現(xiàn)了由生物質到大