2023年全國(guó)碩士研究生考試考研英語(yǔ)一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁(yè)
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1、催化技術(shù)可以改造人類(lèi)的客觀(guān)世界,是發(fā)展新化學(xué)的重要方式。催化劑能夠改變化學(xué)反應(yīng)速率,有的還可以將某些化學(xué)反應(yīng)速率增大100億倍,而其本身不被消耗。在現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)中,大部分產(chǎn)品都是利用催化劑生產(chǎn)出來(lái)的。高分子金屬配合物催化劑是帶有多配位體的金屬配合物,其配位基團(tuán)上負(fù)載了具有催化活性的過(guò)渡金屬,具有易分離,高選擇性,腐蝕性小等優(yōu)點(diǎn),因此高分子金屬配合物催化劑得到科學(xué)家們的廣泛關(guān)注。而作為大自然中的天然多糖殼聚糖,因其結(jié)構(gòu)中含有的氨基葡萄糖單

2、元和乙酰胺基葡萄糖單元,也就是所謂的-NH2基和-OH基,可與金屬離子特別是過(guò)渡金屬離子發(fā)生絡(luò)合反應(yīng),并且具有很好的生物可降解性,因此成為理想的非均相催化劑載體。Sonogashira反應(yīng)是指端炔與芳基鹵化物在催化劑的作用下生成芳基末端炔化合物的反應(yīng),該反應(yīng)已經(jīng)成為碳-碳化合物形成的重要方法。本文所研究的端炔與取代碘苯的反應(yīng)便屬于Sonogashira反應(yīng)。
  首先,本文對(duì)殼聚糖的應(yīng)用和負(fù)載Pd催化劑在Sonogashira反應(yīng)

3、中的應(yīng)用以及Sonogashira反應(yīng)的研究進(jìn)展作了較詳細(xì)的文獻(xiàn)闡述。
  其次,先將SiO2負(fù)載殼聚糖,再用水楊醛對(duì)其改性,最后與氯化鈀負(fù)載在一起,制備了用SiO2-CS-SB作載體的SiO2-CS-SB-Pd(二氧化硅負(fù)載殼聚糖席夫堿鈀)多相催化劑,并通過(guò)用ICP、掃描電鏡、紅外光譜、XRD和熱重對(duì)其進(jìn)行表征,結(jié)果表明,PdCl2和SiO2-殼聚糖席夫堿中的O和N發(fā)生了配位作用,很好的結(jié)合在一起,在214℃以下,催化劑是熱穩(wěn)定

4、的,且在催化劑中的金屬鈀是高度分散的,鈀的負(fù)載量達(dá)3.8%。
  第三,研究了SiO2-CS-SB-Pd催化劑在Sonogashira反應(yīng)中的催化性能,同時(shí)考察了不同反應(yīng)條件(溶劑用量,縛酸劑用量,催化劑用量,反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間)對(duì)產(chǎn)物產(chǎn)率的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:
  合成二苯乙炔的最佳反應(yīng)體系是:4mmol苯乙炔,4mmol碘代苯,0.1g催化劑,8mmolK2CO3,16ml乙醇,反應(yīng)溫度為80℃,N2保護(hù),反應(yīng)9h,在此

5、條件下,二苯乙炔的產(chǎn)率為95.40%,催化劑可重復(fù)使用3次。
  合成4-甲氧基二苯乙炔的最佳反應(yīng)體系是:2mmol苯乙炔,2mmol4-甲氧基碘苯,6mmol K2CO3,9ml乙醇,0.1g催化劑,反應(yīng)溫度為80℃,N2保護(hù),反應(yīng)6h,4-甲氧基二苯乙炔的產(chǎn)率為94.58%。
  合成2-硝基二苯乙炔的最佳反應(yīng)體系是:2mmol苯乙炔,2mmol2-硝基碘苯,5mmol K2CO3,10ml乙醇,0.1g催化劑,反應(yīng)溫度

6、為80℃,N2保護(hù),反應(yīng)7h,產(chǎn)率達(dá)96.82%。
  合成3-硝基二苯乙炔的最佳反應(yīng)體系是:2mmol苯乙炔,2mmol3-硝基碘苯,6mmol K2CO3,10ml乙醇,0.1g催化劑,反應(yīng)溫度為80℃,N2保護(hù),反應(yīng)7h,產(chǎn)率達(dá)92.89%。
  合成4-硝基二苯乙炔的最佳反應(yīng)體系是:2mmol苯乙炔,2mmol4-硝基碘苯,5mmol K2CO3,9ml乙醇,0.1g催化劑,反應(yīng)溫度為80℃,N2保護(hù),反應(yīng)7h,產(chǎn)率

7、達(dá)96.98%。
  最后,在相同條件下(2mmol苯乙炔,2mmol碘代苯,2mmol4-甲氧基碘苯,2mmol2-硝基碘苯,2mmol3-硝基碘苯,2mmol4-硝基碘苯,9ml乙醇,5mmolK2CO3,0.1g催化劑,反應(yīng)溫度80℃,N2保護(hù),反應(yīng)7h)將催化劑應(yīng)用于碘代苯、4-甲氧基碘苯、硝基碘苯和苯乙炔的反應(yīng)中,研究供電子基團(tuán)-OMe和吸電子基團(tuán)-NO2對(duì)產(chǎn)率的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,由于碘代苯上-OMe的供電子效應(yīng)的影響

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