昭通褐煤結(jié)構(gòu)模型構(gòu)建及氣化反應(yīng)機(jī)理研究.pdf

1、全球變暖等環(huán)境問(wèn)題的日益加重給煤氣化技術(shù)提出了更高的要求。以CO2為氣化劑可以實(shí)現(xiàn)CO2的循環(huán)利用，在煤高效利用的同時(shí)降低CO2的排放量，是煤氣化技術(shù)發(fā)展方向之一。煤的結(jié)構(gòu)則對(duì)CO2氣氛下煤氣化的機(jī)理研究具有重要作用。本文以云南昭通褐煤為研究對(duì)象，從煤結(jié)構(gòu)的研究出發(fā)，對(duì)CO2氣氛下褐煤的氣化機(jī)理進(jìn)行了研究與分析。主要研究?jī)?nèi)容如下：
　?。?）通過(guò)對(duì)昭通褐煤進(jìn)行各種結(jié)構(gòu)表征測(cè)試數(shù)據(jù)的分析獲得了昭通褐煤的主要結(jié)構(gòu)參數(shù)。結(jié)果表明昭通褐煤

2、的芳香度為0.60，芳香部分苯環(huán)含量較多，萘環(huán)數(shù)量較少。脂肪碳的主要存在形式是長(zhǎng)鏈烷烴及環(huán)烷烴。
　　（2）以昭通褐煤主要結(jié)構(gòu)參數(shù)和Wender結(jié)構(gòu)模型為基礎(chǔ)，完成了昭通褐煤結(jié)構(gòu)模型的構(gòu)建。將初始結(jié)構(gòu)的計(jì)算圖譜和實(shí)驗(yàn)圖譜不斷對(duì)比，對(duì)模型進(jìn)行校正，最終確定了昭通褐煤的結(jié)構(gòu)模型。
　?。?）利用Gaussian View軟件進(jìn)行了昭通褐煤立體結(jié)構(gòu)模型的構(gòu)建。選用合適的基組和量子化學(xué)計(jì)算方法完成了結(jié)構(gòu)模型的優(yōu)化，并計(jì)算了結(jié)構(gòu)模型側(cè)

3、鏈中化學(xué)鍵的鍵長(zhǎng)和鍵能，為進(jìn)一步研究CO2氣氛下褐煤的氣化反應(yīng)機(jī)理提供一定的理論支持。
　?。?）選擇不同的氣化終溫，在小型氣化爐上開(kāi)展了昭通褐煤在CO2氣氛下的氣化實(shí)驗(yàn)研究。結(jié)合昭通褐煤結(jié)構(gòu)模型的量子化學(xué)計(jì)算結(jié)果，通過(guò)對(duì)昭通褐煤的氣化產(chǎn)物成分的變化規(guī)律進(jìn)行分析，研究其在CO2氣氛下的氣化反應(yīng)機(jī)理。氣化產(chǎn)物中CO的析出主要來(lái)源于煤樣中羰基和醚氧鍵的斷裂分解以及焦炭與CO2反應(yīng)所產(chǎn)生。析出的CH4主要來(lái)自側(cè)鏈末端化學(xué)鍵的熱解斷裂所產(chǎn)