有機(jī)材料的非線性光學(xué)特性的理論研究.pdf

1、　　本論文主要是基于從頭計(jì)算的量子化學(xué)理論，利用各種不同的理論和計(jì)算方法，研究了一系列實(shí)驗(yàn)室最新合成的有機(jī)分子的線性和非線性光學(xué)性質(zhì)，討論了分子的結(jié)構(gòu)與特性之間的關(guān)系。并且研究了溶劑對(duì)分子的幾何結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的影響。另外，通過分析分子在氣相時(shí)電荷轉(zhuǎn)移態(tài)的電荷轉(zhuǎn)移過程，對(duì)雙光子聚合機(jī)理給出了合理的解釋。本文的主要工作分為兩大部分：第一部分研究了一系列一維和多維有機(jī)分子在氣相下的單光子和雙光子吸收性質(zhì)；第二部分討論了溶劑效應(yīng)對(duì)分子結(jié)構(gòu)和非線

2、性光學(xué)性質(zhì)的影響。本論文分為八章。第一章為綜述，對(duì)非線性光學(xué)現(xiàn)象做簡單的介紹，并且回顧了非線性光學(xué)和非線性光學(xué)材料的研究進(jìn)展。第二章介紹了研究多粒子系統(tǒng)的近似方法，即基于從頭計(jì)算的量子化學(xué)方法，包括波恩-奧本海默近似、Hartree-Fock近似、密度泛函理論以及幾種常用的交換關(guān)聯(lián)泛函。第三章介紹了含時(shí)微擾理論，把外場(chǎng)對(duì)分子體系的作用看作微擾，通過求解含時(shí)薛定諤方程，得到了單光子、多光子躍遷矩陣元以及非線性極化率的表達(dá)式。第四章介紹了近

3、年來計(jì)算分子非線性光學(xué)性質(zhì)常用的幾種計(jì)算方法，包括態(tài)求和方法、少態(tài)模型方法、有限場(chǎng)方法、解析求導(dǎo)法以及響應(yīng)理論方法。第五章介紹了研究分子的非線性光學(xué)性質(zhì)的溶劑效應(yīng)時(shí)所采用的理論模型，以及溶劑對(duì)分子非線性極化率的影響。第六章研究了一系列一維和多維有機(jī)分子的單、雙光子吸收特性，并對(duì)結(jié)果進(jìn)行了討論，和已有的實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行了比較，并討論了雙光子聚合反應(yīng)的聚合機(jī)理。第七章利用三種不同的理論模型(極化連續(xù)模型、Onsager響應(yīng)場(chǎng)模型以及半經(jīng)典理