新型雙光子吸收材料結構與性能關系的理論研究.pdf

1、20世紀下半葉，激光器產生以后，一門重要的分支學科—非線性光學出現(xiàn)。由于有機分子擁有獨特的優(yōu)勢，如介電常數(shù)低、響應快等，促使相關人員的注意力從無機分子逐漸轉移到有機分子上來，使得有機非線性光學材料成了一個重要的研究領域。近期，人們主要以量子化學作為理論導向來展開對有機分子光學性質的研究，經(jīng)過大量而不懈的努力，人們建立了有機分子結構與性質之間的關系，它不僅可以解釋和預測分子材料的各種非線性光學性質，還能根據(jù)它設計出新型分子材料，為實驗合成

2、作指導。目前來看，理論上的研究主要在于尋找和設計新型有機分子，越是新構型分子越能引起研究人員的興趣。在化學上，同分異構現(xiàn)象很常見，近年來，人們開始對分子雙光子吸收性質的異構效應展開研究，這一領域才剛剛萌生，有待于我們更加系統(tǒng)和全面的研究。
　　本論文采用量子化學方法，對一系列新型有機分子的雙光子吸收特性做了理論研究，同時還應用異構效應，分析了研究對象的結構與性能:
　　一、以二乙烯硫/砜基為中心的新型電荷轉移分子雙光子吸收特

3、性
　　理論研究了Mon?alves課題組實驗合成的一組新型分子結構，這類分子以二乙烯硫/砜基為中心、兩端連接不同的電子給體，我們基于B3LYP泛函，運用響應函數(shù)，計算了它們的雙光子吸收參量，并且在相同的計算水平上研究了聯(lián)苯乙烯類強雙光子吸收分子的性質，將兩類分子做了比較；結合異構現(xiàn)象，設計出了其中某一新型分子的異構體，以此來增強雙光子吸收的強度。
　　二、理論研究異構對二嗪衍生物雙光子吸收性能的影響
　　分別在氣相和

4、二氯甲烷溶劑中利用二次響應函數(shù)理論計算并獲取了一系列二嗪衍生物異構分子的雙光子吸收光譜，分析了同分異構對其雙光子吸收性質的影響。結果發(fā)現(xiàn)無論是在氣相中還是在溶劑中，這些異構體的光學性質都存在差異，不但吸收強度變化，吸收峰也相應移動。如果異構對分子結構產生較大影響，各異構體的雙光子吸收性質會有明顯差別，在預測體系非線性光學性質時需要考慮分子異構效應。我們的研究結果對解釋許多分子非線性光學性質有很大幫助。
　　本文內容主要分為六章，第

5、一章簡要描寫了非線性光學及雙光子吸收的發(fā)展和現(xiàn)狀；第二章為理論方法介紹；第三章對分子光學性質（單光子吸收和雙光子吸收）的計算方法做了介紹；第四、五章主要介紹我們的兩個計算工作，第四章研究了 Mon?alves課題組實驗合成的一組新型分子結構，其主要以二乙烯硫/砜基為中心、兩端連接不同電子給體，結合同分異構現(xiàn)象，我們還設計出了其中某一新型電荷轉移分子的異構體，以此來增強雙光子吸收強度；在第五章，我們的第二部分工作是對二嗪衍生物的研究，研究