光化學(xué)模擬疊加態(tài)分離方法與矩陣特征值并行算法.pdf

1、光化學(xué)反應(yīng)是研究光與物質(zhì)相互作用所引起的永久性化學(xué)效應(yīng)的化學(xué)分支學(xué)科。目前,在實際光化學(xué)反應(yīng)實驗中,通過反應(yīng)的中間產(chǎn)物來推斷反應(yīng)的過程,不能直接觀察反應(yīng)過程,且用于反應(yīng)的飛秒激光儀價格昂貴,不利于光化學(xué)反應(yīng)研究的推廣。
　　 利用計算機(jī)技術(shù)模擬激光脈沖誘導(dǎo)光化學(xué)反應(yīng),不僅可以在原子水平上觀察化學(xué)反應(yīng),追蹤分子的變化細(xì)節(jié),為實驗提供激光控制化學(xué)反應(yīng)的直接信息,其中詳細(xì)了解超快分子過程的機(jī)理,如分子內(nèi)振動能量的重分配、量子態(tài)的選擇激

2、發(fā)以及與脈沖性質(zhì)的相互關(guān)系是實現(xiàn)控制化學(xué)反應(yīng)的關(guān)鍵。
　　 我們所采用的激光誘導(dǎo)光化學(xué)反應(yīng)的半經(jīng)典動力學(xué)模型中,電子運(yùn)動由量子力學(xué)描述,核運(yùn)動則由經(jīng)典力學(xué)表征。其中,求解哈密頓矩陣的特征值是最為耗時的部分之一同時還制約著本方法所能計算體系的大小。矩陣特征值求解算法的選擇以及并行思想的運(yùn)用,可以提高光化學(xué)模擬的效率。
　　 本文對光化學(xué)反應(yīng)中矩陣特征值算法進(jìn)行了研究:
　　 首先,編程實現(xiàn)了最新的約化Ehrenfe

3、st動力學(xué)方法,并成功運(yùn)用于偶氮苯分子光致順式-反式異構(gòu)化模擬中混合態(tài)問題的解決。
　　 其次,通過對不同的矩陣特征值算法的時間復(fù)雜度、空間復(fù)雜度以及對該模型的適用性的比較分析后,采用單側(cè)旋轉(zhuǎn)法,分別基于OpenMP方法和MPI+OpenMP方法進(jìn)行并行化設(shè)計。實驗證明,MPI+OpenMP比單一并行方法的效果較好,更適合本光化學(xué)計算模型大規(guī)模計算的需要。
　　 最后,使用該模型對二苯乙烯進(jìn)行順-順異構(gòu)化的模擬工作,通過