四核與單核1,3,5-三氮雜戊二烯金屬化合物的合成與表征.pdf

1、本論文分別以二-（三甲基硅基）胺基鋰和苯胺的衍生物為初始原料，使之與多種無α-H的腈發(fā)生加成反應(yīng)，合成各種不同的1，3，5-三氮雜戊二烯配體，在此基礎(chǔ)上，再通過與不同的金屬鹵化鹽反應(yīng)，合成了五種未見報(bào)道的金屬有機(jī)化合物。并借助X-ray(X射線單晶衍射儀)，1H NMR（氫譜），13C NMR(碳譜)和EA(元素分析)等輔助手段對(duì)這些化合物進(jìn)行了表征。主要內(nèi)容可分為以下三章:
　　第一章為導(dǎo)論部分，詳細(xì)介紹了與本論文研究工作相關(guān)的

2、背景知識(shí)以及本論文主要內(nèi)容的研究目的和意義，分為以下幾部分:(1)對(duì)金屬有機(jī)化學(xué)學(xué)科做了一個(gè)綜述;(2)分別介紹了胍基配體、β-二亞胺配體和1，3，5-三氮雜戊二烯配體及它們的金屬有機(jī)化合物;(3)詳細(xì)介紹了上述幾種配體的合成方法與研究進(jìn)展，以及它們?cè)诠I(yè)催化領(lǐng)域的應(yīng)用前景。
　　第二章以二-（三甲基硅基）胺基鋰與氯化亞銅以1∶1的比例直接進(jìn)行反應(yīng)，得到一個(gè)四核銅的化合物[CuN(SiMe3)2]42a，合成路線見Scheme1。

3、LiN(SiMe3)2與不含α-H的哌啶腈以1∶2的比例進(jìn)行加成，再與無水氯化亞錫反應(yīng)得到化合物[R(NCR')2NSn]4(R=trimethylsilyl，R'=1-piperidino)2b(Figure1)，通過X-射線單晶衍射、核磁和元素分析等手段對(duì)它們的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，并且考察了中心金屬對(duì)反應(yīng)結(jié)果的影響。
　　第三章以苯胺的衍生物PhN(Li)SiMe3與不含α-H的腈在零下七十八攝氏度條件下以1∶2比例進(jìn)行加成，當(dāng)它

4、與ZnCl2反應(yīng)時(shí)分別得到Zn{N(C6H5)C(R)NC(R)NR'}2(R=NMe2, R'=SiMe3, R"=NC5H10)3a和Zn{N(C6H5)C(R")NC(R")NR'}23b，而當(dāng)它與SnCl4反應(yīng)時(shí)卻得到Sn{N(C6H5)C(R)NC(R)NR'}2Cl23c(Figure2).化合物3a、3b和3c的結(jié)構(gòu)分別用核磁、元素分析以及X射線單晶衍射表征。3a和3b的配體骨架采取U型構(gòu)象，而3c的配體骨架中則同時(shí)包含有