低溫等離子體與離子液體共同作用于甲烷轉(zhuǎn)化的研究.pdf

1、以甲烷為原料生產(chǎn)化工原料，尤其是乙烯，有利于緩解世界石油資源緊張，具有重大的經(jīng)濟(jì)和社會(huì)意義。由于甲烷分子的高穩(wěn)定性，使得常規(guī)催化法在直接轉(zhuǎn)化甲烷的反應(yīng)中，存在著高溫(700～900℃)和高壓等不利條件，且催化劑在高溫下容易結(jié)焦失活。冷等離子體技術(shù)能在低溫常壓下直接轉(zhuǎn)化甲烷制取C2烴。在等離子體區(qū)內(nèi)，甲烷被分解生成各種自由基等活性物種，各物種之間的化合生成C2烴，為提高C2烴的選擇性和收率，可在反應(yīng)體系中引入催化劑，以期對(duì)各自由基生成C2

2、烴的過程產(chǎn)生“導(dǎo)向”作用。離子液體具有“零”蒸氣壓、電化學(xué)窗口寬、強(qiáng)酸性、良好的溶解能力及結(jié)構(gòu)可設(shè)計(jì)性等特點(diǎn)，使其成為一種新型綠色試劑，前期的初步研究表明，離子液體能夠強(qiáng)化等離子體轉(zhuǎn)化甲烷生成C2烴的過程。 本論文首次探討了固載化離子液體強(qiáng)化冷等離子體技術(shù)轉(zhuǎn)化甲烷制C2烴(C2H2、C2H4、C2H6)反應(yīng)的影響，論文的主要內(nèi)容如下： 考察了三種不同性質(zhì)的添加氣(H2、CO2、Ar)在直流等離子體轉(zhuǎn)化甲烷反應(yīng)中對(duì)甲烷轉(zhuǎn)化

3、率、C2烴選擇性、收率及C2烴分布的影響；合成系列離子液體[Rmim]+X-(其中R=C2、C4、C6、Cs；X=HSO4、PF6、Br、CF3COO、BF4)，并測(cè)定了其酸性；制備了系列固載化離子液體[Rmim]+X-/γ-Al2O3(α-Al2O3和20目活性炭)，表征了其孔結(jié)構(gòu)；以固載離子液體做為催化劑，分別從離子液體類型、反應(yīng)條件、離子液體的負(fù)載量及載體的性質(zhì)等方面考察了固載化離子液體位于等離子體余輝區(qū)，對(duì)直流等離子體轉(zhuǎn)化甲烷制

4、C2烴反應(yīng)的影響。發(fā)現(xiàn)：離子液體[Hmim]X(X=HSO4、PF6、Br、TFA、BF4)能夠有效促進(jìn)甲烷的轉(zhuǎn)化，提高C2烴的選擇性和收率。離子液體的酸性是影響C2烴的選擇性和收率的主要原因；離子液體負(fù)載量15％時(shí)，[Emim]HsO4/γ-Al2O3對(duì)反應(yīng)的促進(jìn)作用最為明顯，其最佳的反應(yīng)條件為：甲烷濃度80％、混合氣流速為20ml·min-1、等離子體輸入功率47W。載體γ-Al2O3比α-Al2O3和20目活性C更明顯地促進(jìn)了甲烷