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1、天津大學(xué)博士學(xué)位論文等離子體轉(zhuǎn)化甲烷之實(shí)驗(yàn)與密度泛函理論研究姓名:王建國(guó)申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別:博士專業(yè):化學(xué)工藝指導(dǎo)教師:劉昌俊20040201大津大學(xué)博士學(xué)位論文ABSTRACTTheapplicationofdischargeplasmaonmethaneconversionhasrecentlydrawnmoreandmoreattentions.Alotofexperimentalworkshavebeenreportedonplasm
2、amethaneconversion.Howeverthelackofbasicresearchonthistopichasgreatlyrestrictedthedevelopmentoftherelatedtechnology.Inthisworkbyusingdensityfunctionaltheorystudytwofundamentalissuesonplasmamethaneconversionthethermodynam
3、icfeasibilityofplasmadirectmethaneconversionandtheprincipalmechanismofcoldplasmapreparationofthehighperformancecatalystsforcatalyticmethaneconversionweresystematicallyinvestigatedatamolecularandelectroniclevelforthefirst
4、timeAnexperimentalinvestigationhasbeenconductedfirsttoconfirmtheefectivenessofplasmapreparedcatalyst.NiFeA1203catalystforpartialoxidationofmethanewaspreparedbyglowdischargeplasmatreatment.Theconversionofmethaneandthesele
5、ctivityofCOandH3overplasmatreatedcatalystare97.44100and100%at875℃,whileatthesametemperaturetheyare90.0997.28and97.09%respectivelyoverthecatalystpreparedwithoutplasmatreatment.Atthesamemethaneconversionthereactiontemperat
6、urewithplasmatreatedNiFeA12O3catalystisatleast80℃lower.InadditiontheplasmatreatedNiFeA1203catalystalsopossessesbeteranticarbondepositabilitythanthecatalystpreparedwithoutplasmatreatment.Thepreviousstudiesinourresearchgro
7、upshowedthattheacidamountsofzeoiitecatalystspreparedwithplasmatreatmentisgenerallyincreasedsignificantly.Afterplasmatreatmentthecatalyticactivespeciescanhighlydisperseonthesupportandthestabilityofthecatalystformethanecom
8、bustionwillbegreatlyimproved.InthisworkthestructuralandelectronicpropertiesofPdOHZSM5forurethanecatalyticcombustionandtherelationshipbetweenNOandacidsitesofHZSM5wereinvestigatedbyusingthedensityfunctionaltheorymethods.Th
9、estudyshowsthatthelocalstructureofPdOsupportedonHZSM5isverysimilartothefourcoordinatedsquareplanarstructureofbulkPdO.TheacidsitesofHZSM5canmakePdOhighlydispersedandhindertheformationofaggregatedPdOwhichisverynecessaryfor
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